摘要: 可再生能源的储存、转化技术为解决当前化石燃料的快速消耗以及环境污染问题带来了新的希望，其中电催化受到了人们的广泛关注。氧还原反应(ORR)和氧析出反应(OER))是很多能量转换装置的核心，例如，燃料电池、金属-空气电池等。铂、钌、铱等贵金属可... 展开 可再生能源的储存、转化技术为解决当前化石燃料的快速消耗以及环境污染问题带来了新的希望，其中电催化受到了人们的广泛关注。氧还原反应(ORR)和氧析出反应(OER))是很多能量转换装置的核心，例如，燃料电池、金属-空气电池等。铂、钌、铱等贵金属可作为ORR和OER电催化反应的高效催化剂，但由于其价格昂贵、资源稀缺，限制了其广泛的商业应用。越来越多的研究者致力于发展基于部分或完全取代的贵金属催化剂的新型催化剂材料，例如贵金属合金、碳基催化剂等，其具有制备成本低廉、储量丰富、相对催化活性较高等优势。基于此，本论文围绕过渡金属元素掺杂电催化材料的合成及性能展开一系列研究工作。论文主要研究工作及结果如下： 1、以Zn掺杂的Co-ZIF-67为前驱体，通过煅烧合成了Zn掺杂Co-NC复合材料。该复合材料具有氮含量高、比表面积大等优势，同时由于N掺杂C和Co纳米颗粒的协同效应，在碱性介质中表现出优异的ORR和OER的双功能电催化活性。值得注意的是，Zn的掺杂降低了产物中Co纳米颗粒的尺寸，增加了Co和配位N之间的相互作用，提升了N含量以及电催化活性。其中，采用最优的Zn掺杂Co-NC复合材料制备的一次性放电锌-空气电池，所测得的电池容量为741mAh gZn-1，能量密度为889Wh gZn-1，可充放电锌-空气电池经过100个循环稳定性测试后，电压差值变化仅为0.1V，表现出优于Pt/C催化剂的性能。 2、通过溶剂热一步合成法，制备了Co掺杂的贵金属Ir基纳米枝晶合金材料。通过调控Co/Ir比例，以及还原剂乙二醇和表面活性剂油胺的比例，得到形貌可调控的IrCo纳米枝晶。利用该合成方法，制备了IrNi和IrCu纳米枝晶，证明了该方法的普适性。所合成的Co掺杂Ir基合金纳米枝晶由于Co的掺杂，提高了电催化活性位点的暴露，与纯Ir相比较，具有更良好的ORR和OER性能，使其在水电解制氢、金属-空气电池等方面提供了潜在的应用前景。 收起