摘要: 随着化学工业的迅速发展，可挥发性有机废气（VOCs）已经成为目前主要的大气污染物之一，催化燃烧VOCs是一种常用的高效、节能和环境友好的治理方法。开发廉价、高效和稳定的催化剂是目前VOCs催化燃烧的研究热点之一。论文基于钙钛矿催化剂，考察了其... 展开 随着化学工业的迅速发展，可挥发性有机废气（VOCs）已经成为目前主要的大气污染物之一，催化燃烧VOCs是一种常用的高效、节能和环境友好的治理方法。开发廉价、高效和稳定的催化剂是目前VOCs催化燃烧的研究热点之一。论文基于钙钛矿催化剂，考察了其催化燃烧VOCs的活性和抗氯性，研究了影响钙钛矿催化剂催化燃烧VOCs的活性和抗氯性的关键因素。 论文采用共沉淀法制备了系列LaBO3（B=Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu）钙钛矿催化剂，通过XRD、BET、H2-TPR、O2-TPD等手段表征了催化剂结构和理化性质，并考察了其催化燃烧VOCs的性能。研究表明，LaBO3催化燃烧VOCs的活性由B位离子的氧化-还原能力决定，LaCoO3和LaMnO3具有最好的氧化.还原性和催化活性。LaCoO3、LaNiO3属于阴离子缺陷钙钛矿结构，适合催化燃烧甲苯、乙酸乙酯、丙酮等低温下易活化、分子C-H键键能较弱的VOCs。LaMnO3属于阳离子缺陷钙钛矿结构，适合催化燃烧苯、二氯甲烷等难活化、分子C-H键键能较高的VOCs。 LaBO3催化剂的抗氯性研究表明，LaCoO3、LaFeO3、LaNiO3催化剂在二氯甲烷燃烧反应中钙钛矿结构会遭到破坏，活性中心发生重构，发生永久性失活；LaMnO3催化剂结构具有较好的抗氯性，其表面活性位虽会发生变化，但反应初始阶段重构后很快达到平衡，活性能长期保持稳定；LaCrO3催化剂活性差，但其抗氯性最好，晶相结构不受反应气氛影响。 为进一步提高LaMnO3催化剂催化燃烧VOCs的活性，论文考察了A位Ce、Sr掺杂对LaMnO3钙钛矿催化剂结构和性能的影响。研究表明，当Ce掺杂量x<0.3时，La1-xCexMnO3催化剂钙钛矿晶相单一，随着Ce掺杂量进一步增加，晶格氧数量增加，催化燃烧活性提高，但催化剂中产生CeO2杂晶相；对La1-xSrxMnO3催化剂而言，当Sr的掺杂量x<0.3时，随着掺杂量增加，催化剂钙钛矿结构更加完整，氧空位增多，催化剂燃烧活性提高，但Sr掺杂量x达到0.5时，钙钛矿结构被破坏，催化剂活性降低。论文最后考察了La0.8A0.2MnO3（A=Ce、Sr）钙钛矿催化剂催化燃烧二氯甲烷的稳定性。结果表明，La0.8A0.2Mn3O（A=Ce、Sr）催化剂催化燃烧二氯甲烷具有较好的稳定性，在完成表面重构以后，反应温度和二氯甲烷进料浓度对催化剂的性能影响不大。 收起