摘要: 要解决柴油机的排放问题，尤其是碳颗粒物(PM，Particulate Matter或soot)和氮氧化物(NOx，Nitrogen Oxide)的排放，归根结底在于新型柴油机排气催化剂的开发。本论文综述了前人对柴油车排气净化催化剂的研究成果，选取了贵金属取代钙钛矿和贵金属负载... 展开 要解决柴油机的排放问题，尤其是碳颗粒物(PM，Particulate Matter或soot)和氮氧化物(NOx，Nitrogen Oxide)的排放，归根结底在于新型柴油机排气催化剂的开发。本论文综述了前人对柴油车排气净化催化剂的研究成果，选取了贵金属取代钙钛矿和贵金属负载铈锆固溶体两个催化剂体系作研究。 对于贵金属取代的钙钛矿催化剂体系，首先对LaCO<,1-x>Pt<,x>O<,3>(X=0，0.02，0.04，0.06，0.08，0.1)序列做了活性测试实验。热重TG(O<,2>)与程序升温氧化TPO(O<,2>+NO<,x>)两种测试均得出取代量为0.04的催化剂LaCo<,0.96>Pt<,0.04>O<,3>催化燃烧碳颗粒物活性最高。三特征温度(起燃、最高燃烧速率和燃尽温度)分别比未取代的LaC003降低78℃、91℃和76℃。基于此，选用不同贵金属Pt、Pd、Rh、.Au、Ag取代量为0.04进行了活性测试，在氧气气氛TG测试得出Ag取代的钙钛矿催化剂活性最好，三特征温度分别比未取代的LaCoO<,3>降低106℃、135℃和139℃。而在O<,2>+NO<,x>气氛中催化剂活性顺序发生了改变LaCo<,0.96>Pt<,0.04>O<,3>的活性最强。通过XRD、FT-IR、TPR、SEM和BET等一系列表征技术证明，催化剂都形成了钙钛矿结构，贵金属进入了钙钛矿晶体结构。催化剂形成多孔片层结构，且结构稳定。TPR测试结果显示贵金属取代的钙钛矿催化剂体系具有良好的低温活性和还原性，且随着取代量增加，钙钛矿的还原峰逐渐向低温方向移动。同时净化分析表明碳颗粒物的氧化受O<,2>浓度的控制，而受NO浓度的影响小。 对于Pt(0.5％)/Ce<,x>Zr<,1-x>O<,2>(X=0.5～1.0)体系，通过改变Ce和Zr的配比，考察了不同配比对催化燃烧碳颗粒物(模拟的PM)活性的影响，其中Pt/Ce<,0.5>Zr<,0.5>O<,2>的活性最强，最大燃烧速率温度从氧化铈的586℃下降到543℃，下降了43℃。比较Pt/CeO<,2>和未负载的CeO<,2>，发现铈锆固溶体表面负载贵金属后，催化活性有了显著的提高。实验发现催化剂的比表面积是影响催化剂的催化活性的重要因素。比表面积大的催化活性强，比表面积小的催化活性要差。催化剂均形成萤石立方体结构，且结构稳定。 加入贵金属可以显著提高钙钛矿和铈锆固溶体催化燃烧碳颗粒物的活性。铈锆固溶体负载贵金属催化剂体系催化燃烧碳颗粒物活性优于大部分贵金属取代的钙钛矿催化剂，只有LaCo<,0.96>Pt<,0.04>O<,3>和LaCo<,0.96>Ag<,0.04>O<,3>表现特别优异，说明贵金属种类和取代量对催化剂活性影响较大，LaCo<,0.96>Pt<,0.04>O<,3>是非常有潜力的可以用于实际柴油车排气净化的催化剂。 收起