摘要: 岩浆熔体不仅仅产生岩石和矿物的雏形,并且保留了地质体演变形成的大量信息,如成分、温度、压力、密度、粘度、氧逸度及自由能等,而岩浆过程中的各种作用是由硅酸盐的物化性质所决定的,因此需要对硅酸盐熔体的结构进行深入分析,从而发掘岩浆作用的本质... 展开 岩浆熔体不仅仅产生岩石和矿物的雏形,并且保留了地质体演变形成的大量信息,如成分、温度、压力、密度、粘度、氧逸度及自由能等,而岩浆过程中的各种作用是由硅酸盐的物化性质所决定的,因此需要对硅酸盐熔体的结构进行深入分析,从而发掘岩浆作用的本质和岩浆的起源、演化及地壳增生等重大地质问题。 为了对硅酸盐熔体进行结构进行研究,本文在常温下测定人工合成的钾铝硅酸盐玻璃体系K1至K5的Raman光谱,高温下原位并实时测定相应成分的钾铝硅酸盐熔体的升温和降温Raman光谱,结合量子化学理论分析计算,构建起一套钾铝硅酸盐玻璃极其熔体Raman光谱数据,对其结构的Raman光谱表征方法和振动特质进行探讨,阐述其结构含义,并对A1和其它金属阳离子对硅酸盐熔体影响做了进一步研究。 通过研究初步得出以下一些结论:(1)高温下K2O-Al2O3-SiO2体系的熔体结构中存在的Q4,Q3和Q2三种结构单元处于动态平衡之中(如2Q3<=>Q4+Q2),随温度升高有将使反应向右进行。在高频区大约1000-1200 cm-1波数段的特征峰有随温度升高向高频移动的趋势,说明Q3和Q2有向Q4变化的趋势。(2)低频区400-700 cm-1波数段的特征峰,根据样品成分不同有不同变化:其中有16个样品的Raman光谱在升温和降温过程中变化较小,其主要特征是各样品的特征谱峰都有随温度升高向高频区移动的趋势；另外8个样品的Raman光谱在升温及降温过程中出现了较大变化,主要表现为500-700cm-1波数段特征峰会随着温度升高消失,400-500cm-1波数段特征峰随温度降低出现分裂。通过对样品K13的具体分析推测是硅(铝)氧四面体由四元环连接变成为六元环连接。(3)随温度的升高,在800-1200cm-1的Raman光谱区间的谱峰会将低频部分发生明显的偏移,其谱峰应属于Si-Orbnb非桥氧对称伸缩振动,而在700-800 cm-1区间内的谱峰应属于Al-O间非桥氧的对称伸缩振动。 收起