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国家工程技术图书馆
2022年11月29日
摘要: 纳米氧化铈(CeO2)因其具有合适的机械强度、易形成氧空位及高储氧能力等性质而常被应用于机械抛光和热催化等领域。然而,传统的纳米CeO2制备方法具有高耗能、生产工艺复杂、产物粒径分布不均及颗粒团聚等缺点,限制了纳米CeO2的应用。因此,发展一... 展开 纳米氧化铈(CeO2)因其具有合适的机械强度、易形成氧空位及高储氧能力等性质而常被应用于机械抛光和热催化等领域。然而,传统的纳米CeO2制备方法具有高耗能、生产工艺复杂、产物粒径分布不均及颗粒团聚等缺点,限制了纳米CeO2的应用。因此,发展一种绿色且高效的制备纳米尺寸且分散性能良好的纳米CeO2的方法具有十分重要的应用价值和现实意义。低共熔溶剂作为新型绿色溶剂,具有制备简单、溶解性强等优点,基于此,本论文采用低共熔溶剂法(G?U法),以葡萄糖?尿素作为反应溶剂,硝酸铈作为铈源制备纳米CeO2。通过改变制备过程中的多重影响因素,探究纳米CeO2的粒径调控规律,并进一步通过添加分散剂,制备出尺寸均一且分散良好的纳米CeO2。此外,本文采用G?U法制备纳米CeO2负载不同钴(Co)含量的四氧化三钴/氧化铈(Co3O4/CeO2)催化剂并对比研究了其在一氧化氮(NO)催化氧化反应中的性能及反应机制,具体内容及结论如下: (1)通过调控葡萄糖和尿素的比例、硝酸铈添加量、共熔温度、反应时间、煅烧温度/时间等,制备出系列纳米CeO2,并探究其对纳米CeO2粒径的影响规律。结果表明,投料比及煅烧温度是影响纳米CeO2晶粒尺寸的主要因素,投料比过低后续煅烧难以得到氧化铈,投料比过高则晶粒尺寸增加,而且晶粒尺寸随着煅烧温度升高而增大。其余合成条件对纳米CeO2的晶粒尺寸均存在一定影响。与商业CeO2(4?8nm)和直接焙烧法制备的CeO2相比,G?U法制备的纳米CeO2具有较高含量的比表面积、氧空位和吸附氧,略低于商业氧化铈。 (2)在G?U法制备纳米CeO2的基础上,向低共熔体系中添加无机盐和有机高分子分散剂改善纳米CeO2的分散性。结果表明,当无机盐分散剂Na2SO4和硝酸铈的质量比为1:1时,得到分散性较好的纳米CeO2。有机高分子分散剂的分子量和添加量对纳米CeO2的分散性有着重要影响,当聚乙二醇(PEG)2000和硝酸铈的质量比为1:1时,纳米CeO2分散性最佳。此外,与商业CeO2(4?8nm)和直接焙烧法制备的CeO2相比,添加分散剂改进后的G?U法(I?G?U法)制备的纳米氧化铈含有更多的吸附氧且孔径分布更加集中。 (3)采用G?U法制备了一系列不同Co负载量的纳米Co3O4/CeO2催化剂,并用于NO氧化。结果表明,当Co负载量为12.5%时,催化剂具有最佳的NO氧化性能,其转化率在250℃时高达81%。且G?U法制备催化剂较沉淀法、水热法和浸渍法制备的Co3O4/CeO2催化剂具有更高的催化活性,通过系列物理表征和原位反应研究发现这主要归因于G?U法制备的Co3O4/CeO2催化剂具有更高的比表面积、活性氧含量以及Ce3+和Co3+含量。 收起
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