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国家工程技术图书馆
2022年11月29日
摘要: 近年来抗生素的广泛应用带来了一定的污染问题,光催化技术作为一种优异的解决水体污染的方法,最关键的就在于高性能光催化剂的制备。因此论文开展了高性能复合光催化剂的研究。以二氧化钛半导体(TiO2)为改性对象,通过与生物质活性炭(AC)及三氧... 展开 近年来抗生素的广泛应用带来了一定的污染问题,光催化技术作为一种优异的解决水体污染的方法,最关键的就在于高性能光催化剂的制备。因此论文开展了高性能复合光催化剂的研究。以二氧化钛半导体(TiO2)为改性对象,通过与生物质活性炭(AC)及三氧化钨(WO3)的结合,实现吸附-降解的协同作用和增加异质结的目的,从而提高复合光催化剂对盐酸四环素的催化降解性能。主要研究内容如下: (1)以麻杆农林废弃物为原料,采用水热-活化的方法,制备高比表面积的多孔活性炭,比表面积由152.97m2·g-1增大至1586.11m2·g-1。活性炭具有的超高比表面积及较小的孔隙结构,对于抗生素的吸附以及金属氧化物的分散都具有重要作用,为后续的实验奠定基础。在此基础上,采用一步水热法制备AC/TiO2/WO3三元复合催化剂。AC的高表面积可以吸附并且将降解物质快速转移到活性位点以进行降解,也能使金属氧化物均匀分布在AC表面,有效降低催化剂在使用过程中的团聚效应;TiO2和WO3形成的异质结有利于电子与空穴对的分离,复合材料的催化效率显着改善;AC的优异电子传输能力,使一步水热法合成的AC/TiO2和AC/WO3之间的完成迅速电子转移,使其实现与TiO2/WO3类似的异质结效果。多种改性因素共同作用,使得三元复合光催化剂的催化效率3h达到95.5%。但制备过程中,TiO2与AC的结合大多以机械结合为主,导致循环稳定性不高。 (2)一步活化法制备AC-TiO2,使AC与TiO2通过C-Ti化学键的结合方式结合,大大提高光催化活性与循环稳定性有着显著改善,为AC与TiO2的结合提供新的研究思路。在升温活化过程中,实现了AC的活化与TiO2从无定型结构向锐钛矿晶型和金红石相的转变,形成同质结,加速电子与空穴的转移速率,从而提高光催化活性。煅烧过程中,TiO2晶体内部的氧向外部扩散而产生氧空位,增加反应活化位点。制备的AC-TiO2的光催化效率60min可达到99.5%。 (3)在活化法制备AC-TiO2的基础上,适当引入WO3形成异质结,制备三元复合光催化剂AC-TiO2-WO3,进一步提高光催化效率。40min内降解效率达到99.9%。通过对环境水样的降解实验分析,催化结果显示,当100mg催化剂对100mL浓度为20mg/L的盐酸四环素水样的降解效率40min内达到99.8%,确定催化剂的实际应用价值。 因此,研究发现吸附-降解的协同作用与增加异质结都是提高二氧化钛活性的有效途径,也是提高光催化剂催化活性行之有效的技术。 收起
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