摘要: 目前，郑州市面临臭氧(O3)和细颗粒物(PM2.5)复合污染问题。挥发性有机化合物(Volatile Organic Compounds,VOCs)作为近地面O3和二次有机气溶胶(Secondary Organic Aerosol,SOA)形成的重要前体物，引起人们广泛关注。本文首先建立了基于光化学年龄的初... 展开 目前，郑州市面临臭氧(O3)和细颗粒物(PM2.5)复合污染问题。挥发性有机化合物(Volatile Organic Compounds,VOCs)作为近地面O3和二次有机气溶胶(Secondary Organic Aerosol,SOA)形成的重要前体物，引起人们广泛关注。本文首先建立了基于光化学年龄的初始浓度计算方法，于2022年夏季对郑州市三个站点进行离线VOCs采样及实验室分析。分别基于VOCs观测浓度和初始浓度，分析郑州市大气VOCs组分和时空变化特征，评估VOCs的臭氧生成潜势(Ozone Formation Potential,OFP)和二次有机气溶胶生成潜势(Secondary Organic Aerosol Potential,SOAP),解析VOCs来源，并对结果对比分析。基于观测浓度评估VOCs物种及其来源对人体的健康风险,分析各VOCs来源对OFP和SOAP的贡献。主要结论如下: 首先，明确了 VOCs的污染特征。VOCs观测体积分数为(31.83±13.51)×10-9,初始体积分数为(35.92±15.30)× 10-9。优势组分为烷烃和含氧挥发性有机物(Oxygenated Volatile Organic Compounds,OVOCs),优势物种为丙酮、乙酸乙酯、二氯甲烷、乙烷和乙炔。对比VOCs观测浓度和初始浓度的分析结果，烯烃浓度差异最大，其次是芳香烃。总挥发性有机物(Total Volatile Organic Compounds,TVOCs)日均值在8月15日出现最高值，8月10日出现最低值,空间变化特征为:郑州大学＞岗李水库＞经开区管委。各站点浓度排名前10物质相似，浓度存在差异。 其次，分析了 VOCs的环境影响。烯烃和芳香烃对OFP值贡献率最大，各站点VOCs的OFP值表现为:郑州大学＞岗李水库＞经开区管委。芳香烃对SOA贡献最为显著，郑州大学和岗李水库的SOAP值较大。芳香烃和烯烃的光化学消耗是基于观测浓度和初始浓度的OFP值和SOAP值存在差异的主要原因。丙烯醛可能构成非致癌风险，三氯甲烷、1,2-二氯乙烷、苯、苄基氯和萘有潜在的致癌风险。不同来源的健康风险均不显著，燃烧源、机动车排放、工业排放和油气挥发贡献最大。 最后,解析了 VOCs的来源。基于初始浓度的PMF源解析结果有6个来源，分别为机动车排放(26.9％)、溶剂使用(24.6％)、工业排放(16.1％)、燃烧源（13.5％）、植物源（12.5％）和油气挥发（6.5％）。基于观测浓度的PMF源解析结果有6个来源，分别为机动车排放（29.2％）、溶剂使用（25.6％）、工业排放（19.7％）、燃烧源（10.1％）、植物源（10.0％）和油气挥发（5.4％）。基于观测浓度的机动车排放源、工业排放源和溶剂使用源的贡献被相对高估，燃烧源、植物源和油气挥发源的贡献被低估。基于观测浓度分析VOCs源对OFP和SOAP的贡献率，机动车排放、溶剂使用和工业排放对OFP和SOAP的贡献率最大。 收起