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国家工程技术图书馆
2022年11月29日
摘要: 随着当今社会的快速发展,化石能源的过度使用导致人类面临环境污染和能源危机两大挑战,寻找绿色可持续的能源已迫在眉睫。作为一种能源载体,氢燃烧后排放的是水,其绿色可持续的特性让它成为替代化石燃料的理想能源。光解水制氢主要是将太阳能作为... 展开 随着当今社会的快速发展,化石能源的过度使用导致人类面临环境污染和能源危机两大挑战,寻找绿色可持续的能源已迫在眉睫。作为一种能源载体,氢燃烧后排放的是水,其绿色可持续的特性让它成为替代化石燃料的理想能源。光解水制氢主要是将太阳能作为驱动能源,分解水产生氢气的一种技术,其核心部分是光催化剂。氧化物及硫化物是自然界广泛存在的两类化合物,也是目前光催化技术研究的热门材料。TiO2作为一种传统光催化剂,带隙高达3.2eV使其仅能受到紫外光的激发,其本身的特性导致光生载流子的复合率较高;CdS由于其带隙较窄,对可见光有较好的吸收,但其面临光生载流子易复合、光腐蚀等困扰,导致催化活性下降。本文通过构建异质结的方法解决单一材料面临的上述问题,主要研究内容如下: (1)以尿素作为g-C3N4量子点原料,将其与Ti1.73O41.07-单层纳米片混合后进行热处理,合成了TiO2纳米片/g-C3N4量子点复合光催化剂。通过Mott-Schottky、VB-XPS、DRS等证明了TiO2纳米片/g-C3N4量子点形成了直接Z型异质结。通过EPR测试验证了TiO2纳米片/g-C3N4量子点中直接Z型异质结的形成有助于电荷分离效率的提高,促进了光催化性能的提升。在波长380nm的光照下,TiO2纳米片/g-C3N4量子点(15,尿素添加量为15g)的产氢速率(HER)可达到18mmol·g-1·h-1,表观量子产率(AQE)达8.19%。此外,TiO2纳米片/g-C3N4量子点(15)在40min对亚甲基蓝(RhB)的降解率达100%。 (2)聚乙烯亚胺(PEI)修饰的Ti3C2量子点作为助催化剂被固定在CdS纳米棒表面,合成了CdS-xTi3C2量子点复合光催化剂。由于PEI的引入,增强的亲水性促进了光催化剂与水分子的接触,加速了光催化析氢。通过Mott-Schottky、DRS等证明了CdS-xTi3C2量子点形成了肖特基异质结。利用飞秒瞬态吸收(fs-TA)光谱验证CdS纳米棒与Ti3C2量子点之间肖特基异质结的构建有效促进了光生载流子分离和迁移效率。在波长λ>420nm的光照下,CdS-200Ti3C2量子点的HER是CdS纳米棒+Pt的5倍,达到16.53mmol·g-1·h-1。在450nm和500nm单波长下,CdS-200Ti3C2量子点的表观量子效率(AQE)分别达到32.1%和26.2%。此外,CdS-200Ti3C2量子点表现出对双酚A(BPA)高效的光降解效率。 收起
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