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国家工程技术图书馆
2022年11月29日
摘要: 挥发性有机化合物(VOCs)的治理是大气污染防治领域的重点,而甲苯气体是VOCs的代表组分之一,是一种常见的致癌污染物,对人体健康和环境都有着极大的危害。光催化氧化技术能将多种VOCs废气分解生成无污染的CO2和H2O,是一种绿色、经济有效的降解技... 展开 挥发性有机化合物(VOCs)的治理是大气污染防治领域的重点,而甲苯气体是VOCs的代表组分之一,是一种常见的致癌污染物,对人体健康和环境都有着极大的危害。光催化氧化技术能将多种VOCs废气分解生成无污染的CO2和H2O,是一种绿色、经济有效的降解技术,有着广阔的应用前景。常用的TiO2光催化剂有着性质稳定、安全无毒和价格便宜等优点,但也存在光生电子对易复合、只能利用紫外光和纳米颗粒易团聚等缺点。 本论文针对上述问题通过稀土元素La掺杂和CdS半导体光催化剂复合的方法降低TiO2光催化剂的光生电子对复合率及拓宽其光谱响应范围,同时采用静电纺丝技术制备聚乙烯醇(PVA)纤维膜载体材料,利用浸渍沉淀法将催化剂颗粒固定在PVA纤维表面,制备成纳米级壳-核结构的La/TiO2-CdS复合纤维膜。最后为了提高甲苯的降解率,采用光催化降解联合等离子体技术同时降解,进行了降解工艺实验探究。 1、以高醇解度和聚合度的2488型PVA作为膜材料,以静电纺丝法制备了PVA纤维膜,通过SEM表征和纤维直径分析讨论了纺丝电压、纺丝距离、纺丝液喷射速度及PVA质量分数对纤维制备的影响,当纺丝条件为:13KV、16cm、0.9mL/h和4.5%时得到的纤维表面光滑、纤维之间无粘连,直径为120-140nm,再使用环氧氯丙烷对PVA纤维膜交联改性,避免PVA纤维膜在浸渍液中水解。 2、采用溶胶-凝胶法以钛酸四丁酯、乙醇、乙酸等为原料制备TiO2光催化剂,再以改性后PVA纤维膜为载体通过浸渍沉淀制备了壳-核结构的TiO2负载纤维膜光催化剂。通过SEM、XRD、FTIR和TGA的表征分析,TiO2粒子成功负载到PVA纤维表面,负载量约为25.5%,同时TiO2晶型结构没有被改变,纤维结构减少了TiO2颗粒的团聚堆积,提高了催化剂的有效接触面积。光催化降解甲苯气体的结果表明,TiO2负载纤维膜依然具有较好的降解能力,反应2小时甲苯气体的降解达到82.5%。在动力学研究中,TiO2负载纤维膜对甲苯的降解符合伪一级动力学方程,相关系数R2均达到0.98。 3、采用溶胶-凝胶法和水热法以钛酸四丁酯、硝酸镧、硫脲和氯化镉等为原料两步制备了La/TiO2-CdS双重改性的光催化剂,再通过浸渍沉淀制备了La/TiO2-CdS复合纤维膜。DRS表征分析表明掺杂改性后的TiO2光学吸收带边发生红移,光谱响应范围拓宽至可见光范围;通过SEM、XRD和XPS表征手段表明La-TiO2/CdS粒子成功负载到PVA纤维表面。探究了La掺杂量和CdS复合量对TiO2纤维膜降解甲苯的影响。甲苯降解效果实验确定最佳催化剂为LTC-3复合纤维膜,即制备时硝酸镧加入量为1.5g、CdCl2加入量为0.20g。La/TiO2-CdS复合纤维膜在可见光下光催化降解甲苯气体反应1h的最佳效果为57.3%。 4、在光催化和等离子体降解甲苯的对比实验中表明光催化联合等离子体的协同降解作用提高了甲苯降解速率。降解工艺探究实验中光催化联合等离子体降解甲苯的最佳工艺为:等离子体发生器功率为33W、最佳催化剂用量为6g、甲苯初始含量为3.464g/L。在La/TiO2-CdS复合纤维膜的稳定性实验中也表明5次循环使用后降解率没有明显下降,La/TiO2-CdS复合纤维膜具有良好的稳定性。 收起
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