摘要: 近年来，中国区域性大气复合污染特征显著，区域性大气灰霾和大城市臭氧超标事件频发，严重威胁群众健康，影响环境安全。在当前严峻的大气环境形势下，如何提出切实有效的污染防控策略，满足精细化、精准化的空气质量管理需求，成为各地市面临的重大... 展开 近年来，中国区域性大气复合污染特征显著，区域性大气灰霾和大城市臭氧超标事件频发，严重威胁群众健康，影响环境安全。在当前严峻的大气环境形势下，如何提出切实有效的污染防控策略，满足精细化、精准化的空气质量管理需求，成为各地市面临的重大挑战。此外，虽然各级政府相继出台了一系列空气污染防治的政策措施，空气质量有所改善，然而相关措施的实际效果如何？应如何定量评估，亟待深入研究。鉴于此，本文对大气污染防控策略及其效果评估体系进行系统研究，可为各地大气复合污染治理提供较为切实可行的理论方法支撑，具有重要的科学价值和现实意义。 四川省大气复合污染特征显著，污染源种类多而复杂，且气象条件独特，大气污染防控策略研究以及防控效果的好坏具有典型的代表性。为此，本文以四川省为例，根据实际排放和气象特征，设计不同情景，利用国际常用的排放-气象-空气质量耦合模型系统，探讨大气污染防控策略及其效果评估体系的建立。主要研究成果和发现如下： （1）不同区域或城市由于污染源排放构成的不同以及气象条件变化，其大气污染发展的情况也会处于变化中，为此，本文构建了基于多情景模拟的大气污染防控策略及其效果评估体系，可为制定切实有效大气污染防控策略，评估大气污染防控实际效果提供方法学基础。体系由污染现状及特征分析，污染源排放清单估算及时空分配，气象条件特征分析及模拟预测，空气质量模型模拟、基于减排和气象情景模拟的防控策略制定，以及综合模型模拟和实际监测的效果评估等6部分组成。 （2）四川省目前大气污染防控的重点是PM2.5。虽然近年来大气PM2.5年均浓度有所下降，然而秋冬季节改善不明显。2017年成都平原地区、川南地区、川东北地区以及其他地区PM2.5年均值同比2015年下降8%-19%，而冬季12月份却同比上升10%-33%。此外，全省仍有70%的城市PM2.5年均浓度未达标，且PM2.5作为首要污染物出现频率最高。颗粒物污染相比气态污染物有更高的空间集聚性，高浓度区域主要集中在川南地区以及成都平原地区，呈现连片污染，这也表明需要实行区域联防联控才可以有效改善PM2.5污染。 （3）根据大气污染防控策略制定需求，本研究建立五级排放源分类的四川省大气污染物排放清单。其中，固定燃烧源、工艺过程源、道路移动源、非道路移动源、扬尘源、有机溶剂使用源以及农业源是四川省的主要大气污染排放源。不同污染物排放源贡献不同，以2017年为例，PM2.5来自工艺过程源（45%）以及扬尘源（29%），而PM10主要来自扬尘源（52%）；NOx来源于道路移动源（36%）及非道路移动源（24%）；VOCs来自有机溶剂使用（35%）及道路移动源（27%）；SO2主要来自工业源；NH3则来源于农业源。大气污染物排放集中在成都平原地区及川南地区，且不同区域污染源构成也有不同。其中，成都平原地区移动源污染物排放大，而川南地区以工业源排放为主，川东北地区民用燃烧、秸秆露天焚烧对污染物排放有重要贡献。 基于多情景空气质量模型模拟的需求，通过时空分配因子构建，实现排放清单空间网格化及逐时化，识别污染源空间分布特征以及月、小时变化规律，为模型模拟提供排放输入数据；分析主要大气污染源减排潜力，提出减排测算方法，支撑排放控制情景设计。 （4）通过收集历年气象数据，研究区域气象变化规律及与空气质量的关系。结果表明：四川盆地整体地面风速较小，2015-2017年间各城市年均风速介于0.92-1.89m/s之间，静小风频率高，约为39.9%-85.9%，水汽条件充分，月均累积降雨量达到47.93-117.00mm，相对湿度高达69.92%-82.42%。其中，川南地区气象条件尤为不利，年均风速为1.39m/s，年总降水量约为865.60mm，均低于其他区域，而年均相对湿度达到80.40%，为省内最高；此外，气象模拟结果显示，盆地南部泸州、宜宾、自贡一带形成气流涡旋，导致该地区更易聚集大气污染。秋冬季节气象条件较差。其中，风速和降水量均低于其他季节，静小风频率和相对湿度则高于其他季节。污染物超标与气象条件密切相关，PM2.5超标日下风速、降雨量、温度均显著低于未超标日，而相对湿度则高于超标日。分析超标日下的气象要素分布可知，PM2.5易在风速小于1.35m/s，温度位于5.75-11.75℃间，相对湿度介于72%-90%，且无可见降水时超标，超标频率达到30%。 更新WRF模型土地利用类型以及地形高程数据，筛选模型参数化方案，优化气象模拟预测。改进后气压、湿度以及风速模拟和实测的相关系数R相比改进前分别提高0.06、0.15及0.09，可为空气质量模型模拟提供较为可靠的气象场输入。 （5）采用WRF-SMOKE-MEGAN-CMAQ空气质量模拟系统，设计多情景模拟方案，建立了不同减排及不同气象条件下的空气质量改善效果库，可支撑不同管控目标下的减排方案制定。排放情景模拟结果表明，减排可显著降低大气污染物质量浓度，但由于区域差异，不同城市达标所需的减排力度有所不同。以达到2020年空气质量基本目标为例，自贡、绵阳、宜宾减排压力最大，SO2、NOX以及PM排放应减少60%、40%、40%或以上，而资阳、遂宁、广安、南充无需减排或做少量减排即可达标，其他城市则应减排10%-45%。然而，现有削减主要大气污染源SO2、NOX以及PM排放的情景下，大部分城市PM2.5浓度下降比例低于25%，无法达到空气质量二级标准。因此，需根据城市实际排放源特征及减排潜力优化污染源减排策略，在原有情景的基础上，将VOCs和NH3纳入减排，并强化非道路移动源、民用燃烧以及餐饮源等管控，可有效实现空气质量改善。以乐山市为例，SO2、NOX、PM、VOCs以及NH3实现减排22%-58%时，模拟PM2.5浓度的下降比例可提升11%，预测PM2.5浓度可达到二级标准。 气象情景模拟结果表明，排放相对固定时，气象条件恶化可显著抬升大气污染物质量浓度。以2017年为例，12月气象条件为全年最差，在相同排放时，盆地内12月PM2.5平均浓度约为11月的1.19倍。短时间内气象变化对空气质量影响更为如初，在相同排放时，盆地内12月22-28日PM2.5平均浓度为11月3-9日的1.38倍。若气象条件不利，在达到同等空气质量目标下则需更大的减排。例如，在同等达到2020年空气质量基本目标时，各市在12月的气象条件下，相比11月需加大减排至少15%以上。 （6）由于排放清单估算及气象模拟均存在一定不确定性，进而影响空气质量模型模拟结果，因此大气污染防控效果评估需同时借助模型模拟及实际监测数据来进行。本研究以2017年环保督察为例，在现实条件下评估成都平原地区相关防控措施的有效性。研究发现：督察期间由于污染物排放的大幅下降，空气质量改善明显，实际监测PM2.5浓度同比2016年下降37%-66%。模拟结果显示，督察期间大气污染物减排对PM2.5浓度改善的贡献为24%-40%，而气象变化对PM2.5浓度改善贡献为11%-22%。借助实际空气质量监测数据分析实际减排效果，结果显示若不实施污染减排，PM2.5浓度将比实际抬升27%-127%；除德阳和绵阳以外，其他各市实际空气质量改善效果大于模拟减排贡献及气象贡献之和，实际减排效力优于预期。这一方面说明减排和气象是空气污染防控的两大要素，此外污染物间的相互耦合作用和机理尚待进一步研究。总体而言，督察期间空气质量改善以减排作用为主导，相关减排措施可切实降低PM2.5浓度，而气象条件则进一步提升了PM2.5的下降幅度。 综上，本研究结合污染特征分析、排放清单、气象预测、空气质量模型模拟以及情景分析等多种技术手段，系统建立了基于多情景模拟的大气污染防控策略及其效果评估的方法体系。研究成果对于提高大气污染减排方案的针对性及有效性，合理评估防控措施的实际减排效果有重要的参考价值。 收起