摘要: 过去的70年中，全氟/多氟化合物（PFASs）被广泛生产并应用于工业和消费领域。作为一种新型持久性有机污染物（POPs），其对全球生态系统和人类健康的影响引起了人们的关切和担忧。大气环境是PFASs 分布和转移的主要介质，同样也是人类暴露PFASs的主要... 展开 过去的70年中，全氟/多氟化合物（PFASs）被广泛生产并应用于工业和消费领域。作为一种新型持久性有机污染物（POPs），其对全球生态系统和人类健康的影响引起了人们的关切和担忧。大气环境是PFASs 分布和转移的主要介质，同样也是人类暴露PFASs的主要途径。而目前，关于我国大气环境中PFASs的相关研究十分有限。本论文在城市大气背景下，研究PFASs在大气颗粒物和降雨中的分布、来源和人体暴露风险。主要研究结果如下： 1) 在传统PFASs分析方法的基础上，优化建立了同时测定大气颗粒物中包含新型替代品在内的多种 P FAS s 的固相萃取-高效液相色谱-串联质谱（SPE-HPLC-MS/MS）方法。选取石英纤维滤膜（QFF）为采样膜，利用基质提取液添加法对基质效应进行评估。目标PFASs的方法检出限为0.09~1.53 pg·m-3，加标回收率为 76.6%~122.3%，相对标准偏差为 0.5%~13.1%。该方法灵敏度好，准确度高，满足于实际环境大气颗粒物中PFASs的分析要求。 2) 使用多级大气颗粒物采样器采集石家庄市不同粒径的颗粒物样品。结果表明，石家庄市总悬浮颗粒物（TSP）中ΣPFASs浓度范围为19.28~499.60 pg·m-3。全氟羧酸（PFCAs）和短链全氟磺酸（PFSAs）主要分布在细颗粒物当中，而全氟辛烷磺酸（PFOS）和其替代品更倾向于吸附在粗颗粒物中。通过后向轨迹和潜在源区分析，石家庄市大气颗粒物中PFASs可能受到来自河北省南部的气团传输的影响。计算了不同年龄阶段人群通过吸入大气颗粒物的PFASs摄入量，表明在目前浓度水平下人体健康风险较低。 3) 对2021年5月~10月期间石家庄市降雨中的PFASs进行了调查。石家庄市降雨中ΣPFASs浓度范围为2.23~149.02 ng·L-1，PFCAs和全氟壬烯氧基苯磺酸钠（OBS）作为主要污染物在降雨中普遍存在。石家庄市降雨中PFASs的沉降通量受到降雨量和PFASs浓度的共同影响，呈现出双峰值的时间变化趋势，沉降通量峰值分别出现在5月和7月。使用总可氧化前体物（TOP）方法对石家庄降雨中未知PFASs前体物进行评估，未知PFASs前体物的浓度范围为18.48~1440.70 pM·L-1，占ΣPFASs摩尔浓度的20.8%~95.1%。结果表明未知PFASs前体物在城市降雨中普遍存在，且具有很高的贡献，仅分析已知的目标PFASs无法对其在环境中的真实浓度水平进行准确评价。 收起