摘要: 印染行业排放的具有高污染性染料废水的处理一直备受关注，而粉煤灰是一种具有吸附性能的工业废弃物，在水处理方面有广泛的应用研究。本文以粉煤灰(Fly ash，FA)作为主要材料，通过负载少量壳聚糖(Chitosan，CTS)和轻烧氧化镁(Light calcined magnes... 展开 印染行业排放的具有高污染性染料废水的处理一直备受关注，而粉煤灰是一种具有吸附性能的工业废弃物，在水处理方面有广泛的应用研究。本文以粉煤灰(Fly ash，FA)作为主要材料，通过负载少量壳聚糖(Chitosan，CTS)和轻烧氧化镁(Light calcined magnesia，LCM)制备出一种壳聚糖/轻烧氧化镁/粉煤灰(CTS/LCM/FA)新型复合材料，采用不同的表征手段(如SEM、EDS、XRD、FT-IR和比表面积分析等)对所制得的CTS/LCM/FA复合材料和FA进行表征分析，并将其用于处理直接耐晒翠兰GL和直接耐晒黑G两种模拟染料废水，通过静态吸附实验，研究了CTS/LCM/FA的吸附性能、吸附动力学和吸附热力学并对吸附作用机理进行了探讨，同时考察了吸附剂的再生性能，所得研究结论如下： (1)通过溶液反应法制备了CTS/LCM/FA复合材料，通过优化原料配比和制备条件等因素，确定的优化制备条件为：在室温下，按m(FA)∶m(CTS)=12.5∶1的比例，将25mL用5%醋酸溶解的CTS溶液和FA搅拌反应60min后，再按m(FA)∶m(LCM)∶m(CTS)=12.5∶4∶1加入一定质量的LCM，继续搅拌40min后，于110℃下烘干，研磨，过250目筛，即可得到CTS/LCM/FA。将制得的吸附剂分别用于吸附直接耐晒翠兰GL和直接耐晒黑G，发现CTS/LCM/FA对两种染料的吸附性能明显优于FA、CTS、CTS/FA和LCM/FA。 (2)探究了各种吸附条件如初始染料浓度、振荡频率、投加量及溶液pH值等，对CTS/LCM/FA吸附性能的影响，并获得了优化的吸附条件。结果表明在25℃下，当CTS/LCM/FA的投加量为0.10g时，对直接耐晒翠兰GL的吸附量和去除率分别为180.4mg/g和90.2%；当CTS/LCM/FA的投加量为0.12g时，对直接耐晒黑G的吸附量和去除率分别为113.6mg/g和90.9%。 (3)CTS/LCM/FA对直接染料的动力学实验结果表明，不同温度(298K、313K和328K)下，CTS/LCM/FA对两种直接染料的吸附过程可用拟二级吸附速率方程准确描述(R2≥0.9998)，吸附速率较快，30min即可达到吸附平衡。拟二级吸附速率常数k2值均随温度的升高而增大，说明吸附过程具有吸热性质，适当升高温度有利于吸附进行。CTS/LCM/FA对直接耐晒翠兰GL和直接耐晒黑G吸附的表观活化能Ea分别为27.32kJ/mol和18.75kJ/mol，说明该吸附具有物理吸附特性。对颗粒内扩散方程的拟合结果说明颗粒微孔内扩散不是唯一的速率控制因素，可能还存在表面扩散等作用。 (4)CTS/LCM/FA对两种染料的等温吸附实验结果表明，Langmuir模型可准确描述CTS/LCM/FA对直接耐晒翠兰GL和直接耐晒黑G的吸附行为(R2≥0.9918)，由Langmuir模型所得吸附常数b值均随温度升高而增大，说明此吸附具有吸热性质；CTS/LCM/FA对两种直接染料的平衡参数RL值均小于0.1和由Freundlich模型所得的1/n值介于0.1~0.5之间，说明两种吸附易于发生。在不同温度下由D-R方程拟合所得到的平均吸附能E值(14.43~22.36kJ/mol)均大于8kJ/mol，表明吸附作用存在化学吸附。 (5)吸附热力学结果表明，在不同温度下，CTS/LCM/FA对直接耐晒翠兰GL和直接耐晒黑G的热力学参数均为△G＜0、△H＞0和△S＞0，说明两种吸附都是自发进行的吸热过程。 (6)再生实验结果表明，吸附直接耐晒翠兰GL和直接耐晒黑G饱和后的复合吸附剂，经0.01mol/L的NaOH溶液于室温下振荡2h，首次再生率分别可达100%和95.1%，分别可再生四次和一次，说明CTS/LCM/FA具有一定的再生性能，可实现重复利用。 (7)结合CTS/LCM/FA的表征结果对吸附作用进行探究，根据FA及CTS/LCM/FA的SEM、EDS、XRD和UV-Vis DRS分析结果可知，与FA相比，CTS/LCM/FA表面形貌发生了显著变化，比表面积和孔容均有所减小，且CTS和LCM已成功负载于FA上。通过分析CTS/LCM/FA吸附染料前后的FT-IR及UV-Vis DRS可知，CTS/LCM/FA对两种直接染料的吸附既有物理吸附作用，也有化学吸附作用。 收起