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国家工程技术图书馆
2022年11月29日
摘要: 工业难降解的染料废水所引发的水污染问题日益严重,寻求高效率、廉价且对环境有利的水处理材料是目前的迫切需要。由于碳/金属氧化物复合材料独特的物理化学特性,使其在对水处理的吸附及催化氧化方面均具有极其重要的作用。 本论文设计并制备了三... 展开 工业难降解的染料废水所引发的水污染问题日益严重,寻求高效率、廉价且对环境有利的水处理材料是目前的迫切需要。由于碳/金属氧化物复合材料独特的物理化学特性,使其在对水处理的吸附及催化氧化方面均具有极其重要的作用。 本论文设计并制备了三种碳/金属氧化物复合材料:碳纳米管/Fe3O4/羧基碳复合材料(MCRCPs/CNTs)、核壳结构的Fe3O4@C复合材料和多孔ZnO@C复合材料。采用SEM、XRD、FTIR、Raman、XPS、紫外-可见漫反射等对材料进行表征,研究其成分、结构、形貌和所含官能团,并探讨了碳/金属氧化物复合材料对亚甲蓝模拟废水光催化和吸附性能,主要研究内容如下: (1)通过一步水热碳化法合成了一种基于碳纳米管/Fe3O4/羧基碳复合材料(MCRCPs/CNTs)。运用XRD、SEM、XPS、对MCRCPs/CNTs的组成和形貌进行了检测。表明MCRCPs/CNTs中含有Fe3O4且CNTs和MCRCPs均匀地混合在了一起,铁离子与MCRCPs中羧酸根紧密结合在一起形成羧酸铁配合物。对PVP在MCRCPs/CNTs合成中作用得出了PVP在实验过程中均匀地分散了碳纳米管。对MCRCPs/CNTs的光催化性能进行了研究,得出了该催化剂在2h内对亚甲基蓝的降解率可达95%。对在关照下羟基自由基进行了检验,通过对比,说明单位时间内MCRCPs/CNTs产生了更多的羟基自由基。通过上述检测,对MCRCPs/CNTs的光催化机理进行了推导,猜测CNTs作为电子的快速转移通道,来自于MCRCPs中的光致电子可以快速与O2形成超氧化物O2·-,并最终转化为·OH。反应结束后,MCRCPs/CNTs由于含有Fe3O4可磁性快速回收。 (2)以硼酸钠作为实验催化剂,通过水热碳化法,合成了高比表面积的核壳结构的Fe3O4@C复合材料。Fe3O4@C的核壳复合物通过XRD,TEM和N2的吸附脱附对其进行了表征,显示该材料是一种高比表面的C包Fe3O4的复合材料,并将该材料作为吸附剂用于水中亚甲基蓝(Methylene blue,MB)的吸附实验。吸附试验中对Fe3O4@C核壳复合物吸附过程的实验数据进行了朗格缪尔和弗伦德利希等温线的拟合,发现两者都符合吸附过程;对第一动力学、第二动力学和分子内分散模型进行了分析。结果表明,吸附更符合第二动力学模型;对ΔH°,ΔS°,ΔG°和Ea这些热力学参数进行了计算,表明吸附是一个可自发进行的物理吸附。Fe3O4@C的磁性很强,其Ms=30emu/g,吸附结束后可通过磁性对吸附剂进行快速回收。 (3)以葡萄糖酸钠为碳源,通过高温热解法,一步制备了ZnO@C复合材料。通过对ZnO@C进行XRD和Raman检测,证实该材料含有碳和氧化锌两种成分;TEM和SEM的图像和比表面的测量,得出该材料是一种多孔高比表面积的复合材料并实现对于氧化锌的均匀负载; ZnO@C光催化降解性能检测,得到1.5 h后降解率可达94%;对ZnO@C和单纯ZnO@C进行了荧光检测,猜测碳材料本身具有的高比表面和导电性,使其光催化性能得到增强。 收起
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