摘要: 与传统的白炽灯、荧光灯相比，白光发光二极管（LED）具有寿命长、效率高、成本低、节能等优点被认为是新一代的固态照明技术。目前市场上的白光LED主要是通过将商用YAG:Ce3+黄色荧光粉和蓝光LED芯片组合封装从而实现白光照明的效果，该组合由于缺失红... 展开 与传统的白炽灯、荧光灯相比，白光发光二极管（LED）具有寿命长、效率高、成本低、节能等优点被认为是新一代的固态照明技术。目前市场上的白光LED主要是通过将商用YAG:Ce3+黄色荧光粉和蓝光LED芯片组合封装从而实现白光照明的效果，该组合由于缺失红光部分导致白光LED器件的显色指数低、色温高从而限制了其广泛运用。其中Mn4+掺杂氟化物红色荧光粉因具有在蓝光激发下优异的窄带红光发射和温和的制备方法而备受关注。但是该红色荧光粉制备过程需要消耗大量的高毒性HF水溶液及其产品差的耐水性能极大的限制了它的应用。本论文通过在制备过程中调控反应物比例一步合成了具有高耐水性及优异发光性能的K2SiF6:Mn4+红色荧光粉，随后改善制备方法，引入NH4HF2熔盐作为反应环境，并在低温下成功制备了同时具有耐水性能及高发光性能的Mn4+掺杂氟化物红色荧光粉。主要研究内容如下： （1）以KHF2、KMnO4、MnF2、SiO2为原料，在HF水溶液中通过简单共沉淀法合成K2SiF6:Mn4+红色荧光粉，通过调控SiO2原料，可以在保持良好发光性能上有效提高K2SiF6:Mn4+红色荧光粉的耐水性，根据测试结果显示不同的SiO2原料比例可以调控反应过程中Si4+反向取代Mn4+的过程，并最终在荧光粉表面形成K2SiF6保护层从而提高耐水性。当KMnO4摩尔比例为14%，MnF2为21%，搅拌4小时所得荧光粉具有最佳的性能，所得产物在常温下水中浸泡24小时后依然能够保持初始发光强度的81.9%，当温度高达200℃时，依然能够维持初始发光强度的86.1%。将其封装成白光LED器件，显色指数（Ra）为86.7，相关色温（CCT）为3857K，流明效率为141.49lm/W。 （2）通过一种新型无HF水溶液的绿色制备方法合成具有耐水性的K2SiF6:Mn4+红色荧光粉，制备过程采用NH4HF2熔盐代替高毒性HF溶液来提供酸性环境以及富含F-离子环境，以MnF2和KMnO4氧化还原反应生成Mn4+替代K2MnF6前驱体，当KMnO4摩尔比例为10%、MnF2为15%、NH4HF2添加量为原料的两倍、140℃反应4小时为其最佳反应条件，将得到的产物在水中浸泡24小时后，发光强度没有衰减，同时荧光粉在125℃时其发光强度相较于常温下也保持不变。其室温下量子效率为47.3%，将K2SiF6:Mn4+红色荧光粉和商用YAG:Ce3+黄色荧光粉封装成白光LED器件，得到87.1的显色指数，3536K的相对色温，116.99lm/W流明效率。 收起