摘要: 柴油是当今社会主要使用的能源之一，柴油中的硫化物经过燃烧会导致雾霾等环境问题，也会危害人体健康，为了避免含硫化合物造成的危害，世界各国都制定了严格的法规限制柴油中的硫含量。当前工业中采用的是加氢脱硫，该技术需要高温高压等严苛的操作... 展开 柴油是当今社会主要使用的能源之一，柴油中的硫化物经过燃烧会导致雾霾等环境问题，也会危害人体健康，为了避免含硫化合物造成的危害，世界各国都制定了严格的法规限制柴油中的硫含量。当前工业中采用的是加氢脱硫，该技术需要高温高压等严苛的操作条件，而且对于噻吩类硫化物去除效果一般，因此，亟需发展新的技术解决柴油超深度脱硫的问题。 负载型金属盐催化剂具有结构可调控、催化活性优良、重复利用性能佳等优点，本文以不同的载体负载铈钒双金属盐作为非均相催化剂，活化空气中的氧气进行催化氧化脱硫，取得了良好的效果。 首先，采用水热-煅烧法制备了CeVO4/SiO2催化剂，通过表征验证了催化剂的成功制备，最终确定了CeVO4负载量为5％、煅烧温度为700℃、煅烧时间为3小时的最佳制备条件，在最佳制备条件下考察了脱硫实验条件对脱硫率的影响因素，最佳的脱硫实验条件为反应温度130摄氏度、催化剂添加量0.06g/20g模拟油、空气通入速率150mL/min、搅拌速率600rpm。在该反应条件下，DBT、4，6-DMDBT和BT的脱除率在反应3小时后分别可以达到98.59％、99.24％和70.09％。在模拟油中同时加入环烷烃、烯烃和芳烃等物质后，脱硫率降低至79.76％，这是由于烯烃在该体系内进行了反应。在循环使用6次后该催化剂的脱硫率为90.08％，具有较好的重复利用性。通过自由基猝灭实验和对氧化产物进行红外表征，探究了氧化过程的机理。 为了增强载体与活性组分之间的相互作用，加快反应速率，选用了纳米片状氮化硼作为载体，活性组分不变，通过SEM等手段表征了催化剂，确定了催化剂的最佳制备条件为CeVO4负载量为10％、煅烧温度为500℃、煅烧时间为3小时。在最佳脱硫条件下，4，6-DMDBT可被完全去除，DBT和BT的去除率分别为99.62％和71.29％，且该催化剂具有较好的可重复利用性，循环使用前三次脱硫率基本不变，至第六次时脱硫率为91.12％。 本研究制备了两种非均相催化剂用于柴油氧化脱硫，为未来柴油超深度脱硫提供了一种新的可能。 收起