摘要: 贵金属材料由于其高效的催化活性，广泛用于燃料电池反应和各种化学转化。但是由于贵金属材料价格昂贵，如何高效利用贵金属成为目前需要克服的困难。研究表明，纳米材料的催化性能与其组分、尺寸和表面结构等息息相关。因此，合理设计纳米材料的结构... 展开 贵金属材料由于其高效的催化活性，广泛用于燃料电池反应和各种化学转化。但是由于贵金属材料价格昂贵，如何高效利用贵金属成为目前需要克服的困难。研究表明，纳米材料的催化性能与其组分、尺寸和表面结构等息息相关。因此，合理设计纳米材料的结构，制定有效的合成策略，提高贵金属的催化性能，是实现贵金属有效利用的重要途径。为了进一步提高钌(Ru)基纳米材料的催化活性，本文拟通过精细调控其形貌、组分、尺寸和表面结构等方面，来提高其催化性能。具体策略:(1)改变组分，降低贵金属用量，调控金属间的关系而提高催化活性;(2)调控催化剂尺寸大小，增加活性位点，从而提高反应的速率;(3)调节催化剂的表面结构，通过改变电子结构，增加活性位点，降低在催化剂表面的吸附能，加快反应速率，从而提高催化剂的催化活性。虽然这些调控策略已经取得了一些进展，但是关于Ru基纳米材料对形貌调控，应用于水的全分解研究很少。因此通过调控Ru基纳米材料的形貌、组分、尺寸及表面结构来提高其电催化活性有着极其重要的研究意义。 此论文通过合成了钌-镍(Ru-Ni)纳米组装体三维结构材料、Ru纳米线和Ru纳米片等具有优势性的形貌，通过调控Ru基纳米材料的组分、尺寸大小及表面结构，对这些材料进行了形貌、结构等方面的表征和催化性能的深入探究。主要内容如下: 第一章:析氢反应(HER)，析氧反应(OER)的反应机理和性能评价方法，简要介绍Ru基纳米材料的研究进展，并详细阐述了本论文的选题依据以及研究内容。 第二章:利用一种有效的湿化学方法，用于合成超薄纳米片由单体组装成三维，多层Ru-Ni纳米片，价带谱表明，Ni的引入降低了Ru-Ni电催化剂的d带中心，有效地调节了催化剂的表面电子环境。在350℃空气处理后，产生大量RuO2，为OER提供了丰富的活性位点，并探索它们在宽pH范围下的水分解的性能。 第三章:利用一种普适性的湿化学方法来合成不同金属的纳米线。通过铅(Pb)的引入，诱导不同的金属形成纳米线。密度泛函理论计算表明，在RuO2(200)晶面上Ru原子点缺陷的出现将降低OER过电位，其中OER中间体的吸附自由能由于d带中心的右移而减弱，从而提高OER活性。 第四章:通过铜(Cu)的加入，调控Ru形成片状结构，这种片状结构具有超薄特性，而且表面具有大量的凹坑，这种凹坑能够使更多的活性位点暴露出来，通过温度处理调控表面状态，从而提高OER活性。 收起