摘要: 碳基纳米材料家族包括零维的氮掺杂碳点(N-CDs)和氮掺杂石墨烯量子点(N-GQDs)，二维的氧化石墨烯(GO)及其衍生物等。基于它们的量子限域效应和边缘效应，这些材料具有可调节带隙和独特的性质，尤其是它们的电化学和荧光性质，有利于它们在纳米材料、纳... 展开 碳基纳米材料家族包括零维的氮掺杂碳点(N-CDs)和氮掺杂石墨烯量子点(N-GQDs)，二维的氧化石墨烯(GO)及其衍生物等。基于它们的量子限域效应和边缘效应，这些材料具有可调节带隙和独特的性质，尤其是它们的电化学和荧光性质，有利于它们在纳米材料、纳米电子和纳米医学中的应用。然而，目前通过简便、环保、经济的方法制备碳基纳米材料和器件用于金属离子，生物分子（尤其是实时动态）检测仍具有一定挑战。在本论文中，开发了多种新型优异的碳基纳米材料的合成方法并进一步制备了相关器件，利用它们的荧光和电化学特性，发展了其在（实时动态）生物检测和生物成像中的应用。 在第一部分工作中，通过使用N-(2-羟乙基)乙二胺三乙酸（HEDTA）作为碳源和氮源的绿色一锅水热法制备了一种N-CD，该方法具有低成本和环保等优势。N-CD具有蓝色荧光活性，其对一系列生物金属离子中的Fe3+螯合具有高选择性。N-CD可以检测到0.76-400μM范围内的Fe3+，在该浓度范围内，N-CDs的荧光随着Fe3+浓度的增加而逐渐猝灭。基于荧光寿命计算和温度依赖性荧光强度研究，该荧光淬灭的属于静态类型。荧光淬灭主要是因为Fe3+和N-CD之间的配位共价键的形成对N-CD表面基团电子迁移活性造成了限制。 在第二部分工作中，开发了一种以石墨粉为原料，简便，经济环保，且能够应用大量制备N-GQDs的方法。本方法结合机械超声，加热处理和溶剂热的过程实现了石墨烯的剥离、氧化切割和氮掺杂。随后，在水和二氯甲烷(DCM)的溶剂中萃取分离得到了两种不同的N-GQDs，主要区别在于氮掺杂的类型和含氧官能团的比例，导致它们表现出不同的荧光性质（含有C-N和-NH2掺杂、大量含氧官能团的水溶性N-GQDs表现出蓝色荧光活性;含有C-N和相对少量含氧官能团、溶于DCM的N-GQDs表现出绿色荧光活性）。同时，两种N-GQD都具有相对高的荧光量子产率（大于25％）和非常好的荧光稳定性。生物成像结果显示，两种N-GQDs被细胞摄取后主要定位在细胞质中，在激光作用下检测出强的荧光信号，适合于生物成像应用。 在第三部分工作中，用涂布法制备了基于苯丙氨酸和半胱氨酸功能化的还原GO、金纳米粒子、辣根过氧化物酶和精氨酸-甘氨酸-天冬氨酸-苯丙氨酸-半胱氨酸循环肽的工作电极。基于该电极，可以通过结合电化学和电子自旋共振来定量测量细胞外H2O2水平的动态变化，灵敏度能达到微摩尔级别。同时，由于工作电极具有良好的光学透明性，该电极还适用于通过荧光显微镜与特定H2O2荧光探针的耦合来评估细胞内H2O2水平的动态变化。 收起