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国家工程技术图书馆
2022年11月29日
摘要: 染料废水的排放日益严重,对染料废水的治理引起了人们的广泛关注。近年来,膨胀石墨(以下简称EG)在处理染料废水方面,显示了良好的脱除性能。EG具有独特的孔结构和物理化学性质,使其对大多数染料分子均具有良好的脱除能力。然而,由于制备工艺不... 展开 染料废水的排放日益严重,对染料废水的治理引起了人们的广泛关注。近年来,膨胀石墨(以下简称EG)在处理染料废水方面,显示了良好的脱除性能。EG具有独特的孔结构和物理化学性质,使其对大多数染料分子均具有良好的脱除能力。然而,由于制备工艺不同,导致EG理化性质差异显著。现有研究对EG脱除水中染料机理的认识有分歧,因此深入研究EG对孔雀石绿(以下简称MG)的吸附机理对于提高脱除性能和实际应用有重要意义。 本文以天然鳞片石墨(以下简称NFG)为原料,通过氧化插层和高温膨胀两步法制备EG。采用多种手段对EG的物理化学性质进行表征;全面研究了EG对MG的吸附等温线、动力学以及热力学行为,并对EG脱除MG的机理进行深入分析。为脱除不同污染物制备特定的吸附剂,提供了理论指导。 本文主要研究结果如下: (1)采用正交试验(以下简称OT)对EG制备工艺进行优化,得到制备EG最优工艺参数:C(g)∶K2Cr2O7(g)∶HNO3(mL)∶HClO4(mL)∶CH3COOH(mL)为5g∶1.3g∶3mL∶2mL∶11mL,反应温度50℃,反应时间50min,膨胀温度1000℃,干燥温度80℃,干燥时间40min,膨胀体积(以下简称EV)为375mL/g。各因素对EV影响的大小顺序为:反应温度>膨胀温度>反应时间>重铬酸钾用量>硝酸用量>冰乙酸用量>高氯酸用量。 (2)利用SEM、XPS、XRD、孔结构测试和FT-IR等表征手段对EG进行表征,表征结果证明:在制备EG的过程中没有新官能团的引入;在制备EG的最优工艺参数下,制备EG的比表面积为124.00m2/g,中孔数量占比为72.21%。 (3)运用3种吸附动力学模型对动力学数据进行分析,结果表明:准二级动力学模型拟合EG脱除MG的过程较好。与Freundlich模型相比,Langmuir模型对实验数据呈现出更好的拟合度,表明上述吸附过程是单分子层吸附过程,并且,EG对MG的吸附等温线为I型。通过热力学计算可知:熵变△S>0,吸附自由能△G<0,吸附热△H在5~15kJ/mol范围。表明该吸附过程是自发的物理吸附过程。 (4)研究不同膨胀温度制备的EG对MG的脱除。结果发现:MG的吸附量与EG的比表面积基本呈线性关系。综合XPS和FT-IR的表征结果以及Langmuir模型对实验数据的拟合结果,证明EG脱除MG的过程是表面吸附,较大的吸附量主要归因于EG表面的π键结构,通过π-π作用与MG相互作用;以及MG作为阳离子染料与EG表面的氢键作用。 收起
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