摘要: 抗生素和有机染料的大规模使用，给人类的生产和生活带来极大便利的同时，对生态环境和人类健康也构成了严重威胁。传统的污水处理技术无法实现有机分子的高效去除，相比之下，光催化氧化技术在有机染料、医疗废水净化中具有潜在的应用前景。但光催化... 展开 抗生素和有机染料的大规模使用，给人类的生产和生活带来极大便利的同时，对生态环境和人类健康也构成了严重威胁。传统的污水处理技术无法实现有机分子的高效去除，相比之下，光催化氧化技术在有机染料、医疗废水净化中具有潜在的应用前景。但光催化材料普遍存在光响应范围窄、光生电子-空穴对易复合导致的光催化效率低等诸多问题，这严重制约了光催化技术的推广应用。目前研究较为广泛的光催化剂大多仅能响应紫外光或可见光。为了拓宽光吸收范围，近几年碳点复合光催化剂逐渐发展起来。碳点具有独特的光学性质优势，尺寸仅为几纳米，量子限域效应使得其尺寸与光学性质相关联且可调。本文针对碳点复合光催化剂，围绕光生电子的矢量转移设计、界面修饰和实现红外光的催化应用等问题开发了一系列碳量子点复合光催化剂，并从组分调控、表面包覆、助催化剂负载和异质结构筑等方面探究了该体系的光催化降解速率和机理，优化了碳点复合材料性能和反应条件，为实现工业化应用奠定了基础。本文的主要研究内容如下： （1）通过湿化学法合成CQDs/Ag2O复合材料，随后通过NaBH4还原法在CQDs层表面沉积Ag纳米粒子合成了CQDs/Ag/Ag2O表面等离子体复合催化剂。CQDs在催化剂中作为介质存在，与Ag2O和Ag纳米颗粒均存在强烈的化学键，这有利于光生载流子的有效转移和分离。与光致还原法相比，NaBH4原位还原Ag纳米粒子的合成方法简单、快速，并且不需要任何额外的光致还原设备，有利于大批量合成其它负载Ag纳米单质的银盐基复合材料。CQDs/Ag/Ag2O复合催化剂具有全光谱催化活性，首先Ag粒子的Plasmon效应有利于可见光的吸收，同时，碳点的上转换荧光效应能将红外光转换为高能量光子，从而实现红外光催化。实验结果表明，所制备的复合光催化剂的催化活性和稳定性能均显著增强是由CQDs包覆以及Ag颗粒的成功负载等协同效应所导致。 （2）用氢气退火对TiO2进行改性，制备了氢化TiO2纳米带（H-TiO2），并研究了可见光催化性能。通过水热合成法构建了CDs/MoS2@H-TiO2核（H-TiO2）壳（CDs/MoS2）结构复合材料。H-TiO2纳米带的氧缺陷有利于促进可见光的吸收，MoS2和 H-TiO2之间异质结的形成有利于光生电子的传递。同时，MoS2表面负载的碳点具有荧光和光致电子转移性质，不仅使CDs/MoS2@H-TiO2复合物能够吸收近红外进行光催化，而且能促进跃迁到MoS2导带上的电子的进一步跃迁，极大地抑制了光生电子空穴对的复合。 （3）利用水热合成法制备碳点，以三聚氰胺为原料在550℃下热解制备氮化碳（g-C3N4），随后进一步通过水热合成法制得CDs/g-C3N4复合催化剂。将其分散在不同有机污染物中，在光照下评估其光催化降解速率。通过SEM、XRD、UV-Vis和EIS等基础表征手段研究复合催化剂的基本性质。研究表明，在g-C3N4的基础上负载CDs可能引入了自带带隙（sub-band gap），增强对光谱的吸收范围，最大吸收波长可以达到620 nm，这意味着可以更加有效地利用低能光子。实验结果显示，在0.50 wt%CDs/g-C3N4的光催化作用下，有机分子（RhB、MB、MO、TC、CIP）均可以得到有效的去除。 收起