摘要: 膜分离是一项新兴的、迅速崛起的分离技术，该技术具有高效的分离特性，已广泛应用于水处理、生物、食品、医药、化工等领域。在膜分离过程中，有机物质极易附着在膜表面、堵塞膜孔道，对分离膜通量造成影响。针对膜污染问题，目前常用的方法是物理、... 展开 膜分离是一项新兴的、迅速崛起的分离技术，该技术具有高效的分离特性，已广泛应用于水处理、生物、食品、医药、化工等领域。在膜分离过程中，有机物质极易附着在膜表面、堵塞膜孔道，对分离膜通量造成影响。针对膜污染问题，目前常用的方法是物理、化学清洗，但该过程势必会增加运行成本，使工艺过程复杂化，这对生产过程是不利的。光催化、电催化是环境友好型的催化氧化技术，可有效降解农药、染料、酚类等有机物质，将其直接矿化为二氧化碳和水，且光、电催化技术结合还能产生协同作用，有利于催化效果的进一步提高。本文将膜分离与光电催化氧化技术耦合，以期在膜分离过程中缓解膜污染，提高膜使用寿命。 本文以Al2O3平板膜为支撑体，制备了两种复合功能陶瓷纳滤膜，它们分别为石墨烯/Sb-N-TiO2/Sb-SnO2/A型分子筛/Al2O3陶瓷纳滤膜和石墨烯/Zn-Sb-SnO2/A型分子筛/Al2O3陶瓷纳滤膜。 石墨烯/Sb-N-TiO2/Sb-SnO2/A型分子筛/Al2O3陶瓷纳滤膜，是以氯化亚锡、钛酸四丁酯、氧化石墨烯为前驱体，采用刮擦晶种、水热合成、溶胶-凝胶及浸渍涂敷技术制得。通过SEM、EDX、XPS、XRD、TG、IR、UV-Vis和CV等表征手段对该复合陶瓷膜表面进行分析，结果表明石墨烯/Sb-N-TiO2/Sb-SnO2材料己成功负载在复合陶瓷膜表面，金红石型SnO2及光催化效果最好的锐钛矿型TiO2赋予了该陶瓷纳滤膜良好的光电催化性能，复合陶瓷膜膜面平整、均匀，平均孔径为2nm。 实验以高盐直接红31染料废水为研究对象，探讨了影响膜分离过程的多个工艺参数。当跨膜压差为0.7 MPa、电压为1.2 V、光源电流为15A、盐含量为4％、溶液pH为6、染料初始浓度范围为20～30 mg·L-1时，在间歇光电催化条件下（运行1h，关闭1h交替进行），石墨烯/Sb-N-TiO2/Sb-SnO2/A型分子筛/Al2O3陶瓷纳滤膜对高盐直接红31染料废水处理效果较好。与单独膜分离过程相比，光电催化和膜分离耦合工艺运行条件下膜通量提高100％以上，光电协同催化降解堵塞在膜孔内及膜表面的污染物质，极大缓解了膜污染。在该实验条件下，染料直接红31截留率超过99％，实验所得渗透液无色透明，无机盐NaCl的截留率在1％以下，实现了盐和有机物的分离。 石墨烯/Zn-Sb-SnO2/A型分子筛/Al2O3陶瓷纳滤膜，是以氯化亚锡、醋酸锌、氧化石墨烯为前驱体，通过刮擦晶种、水热合成、溶胶-凝胶及浸渍涂敷法制备而成。SEM、EDX、XRD、TG、IR、UV-Vis和CV等表征手段表明石墨烯/Zn-Sb-SnO2材料已成功负载在复合陶瓷膜表面，Zn元素除了以ZnSnO3的形式掺杂进SnO2晶格，增加晶体结构缺陷，增强电催化性能外，还形成了具有光催化性能的ZnO晶体，该复合功能陶瓷膜光电催化性能良好，膜面均匀、平整，平均孔径为2nm。 以高盐直接红B染料废水为目标物，研究了跨膜压差、染料初始浓度、盐含量等影响膜分离过程的运行工艺参数，结果表明当跨膜压差为0.7 MPa、电压为1.2 V、光源电流为15A、盐含量为4％、溶液pH为7、染料初始浓度范围为20～30 mg·L-1时，在间歇光电催化条件下（运行1h，关闭1.5 h交替进行），石墨烯/Zn-Sb-SnO2/A型分子筛/Al2O3陶瓷纳滤膜对高盐直接红B染料废水处理效果较好，膜污染得到了极大缓解，相较于单独膜分离，光电协同催化下，膜通量提高100％以上。实验所得渗透液无色透明，染料直接红B的截留率在99％以上，NaCl的截留率不到1％，实现了盐和有机物的分离，有利于染料、盐分的回收利用。 收起