摘要: 最近十年，金属纳米材料由于其在催化、电学和传感等领域表现出优良的特性，受到许多研究者的持续关注。金属纳米颗粒尺寸小，比表面大，存在“表面效应”,因此活性高，是一种高效的多相催化剂。形貌和尺寸不同的贵金属纳米材料，其物理和化学性质表现出... 展开 最近十年，金属纳米材料由于其在催化、电学和传感等领域表现出优良的特性，受到许多研究者的持续关注。金属纳米颗粒尺寸小，比表面大，存在“表面效应”,因此活性高，是一种高效的多相催化剂。形貌和尺寸不同的贵金属纳米材料，其物理和化学性质表现出很大的差异性，因此实现对其形貌和尺寸的调控，对纳米金属材料的应用和发展具有重要的意义。然而，由于纳米颗粒具有很高的表面能，其在一般的情况下不稳定，容易团聚，易被氧化，从而限制了其本身的应用，制备形貌和尺寸可控的贵金属纳米颗粒具有一定的挑战性。为了解决这些问题，引进一层稳定的壳层包裹纳米颗粒，防止其聚集和被氧化，增强纳米颗粒的稳定性是一种有效的方法，同时还可以保持纳米颗粒固有的表面效应。金属核壳结构的复合材料除了保持纳米金属颗粒的高活性外，通过外壳的保护，还具有了较高的稳定性。特别是多核贵金属核壳结构，封装大量的小尺寸贵金属纳米颗粒在壳层内可以防止其聚集和氧化，提高其催化效率。因此制备纳米贵金属核壳结构复合材料，特别是多核复合材料越来越受到人们的重视。本文立足于提高贵金属纳米颗粒的催化活性发展了贵金属核壳结构的纳米粒子，制备多核Ag@C核壳结构的复合材料，且对其进行进一步的调控，并对其结构、尺寸、形貌以及催化性能进行表征。制备出形貌均一，单分散性好的纳米贵金属核壳结构球，实现了对核壳结构中壳的厚度、贵金属纳米颗粒的尺寸、纳米贵金属在球中的分布等的可控调控。研究的主要内容及进展包括以下几个方面： 1、采用“模板法”制备了多核空心核壳结构的Ag@C微球。利用绿色环保的方法，以葡萄糖为碳源和还原剂，还原硝酸银，实现了在没有有毒和其他污染物的的条件下，以水热法制备尺寸均一的Ag@C微球模板。再利用化学氧化还原法，以H2O2为腐蚀剂，逐渐腐蚀和溶解银核为银离子，银离子由核向碳壳扩散，利用碳层里面残留的活性基团，可以还原贵金属离子，银离子最终再次被还原成Ag纳米颗粒，分散的镶嵌在空心碳层里面。通过反应时间和过氧化氢的浓度，可以调控碳层中银纳米颗粒的尺寸和密度。另外，对其进行催化性能的测试，结果表明这种多核空心的核壳纳米结构对对硝基苯酚展现出优良的催化性能。 2、采用“一锅法”制备了的多核核壳结构的Ag@C复合材料。通过把混合均匀的三嵌段共聚物 P123、葡萄糖和硝酸银溶液，经过一步水热制得多核 Ag@C核壳结构。以三嵌段共聚物P123作为结合剂结合银离子形成P123-Ag+结合单元，使得银离子分散在各个P123分子链上，同时还作为结构导向剂，引导葡萄糖在银纳米颗粒周围碳化。以葡萄糖作为碳源在分散的P123-Ag+结合单元周围碳化形成多孔碳壳，同时还作为还原剂还原银离子制备得银纳米颗粒，最后形成多核Ag@C壳核结构。可以通过P123的质量来调控里面的银纳米颗粒的尺寸。另外，通过催化降解对硝基苯酚对其进行催化性能的测试，展现出优良的催化性能。 收起