摘要: 近来,以金纳米粒子为代表的金属纳米颗粒,以其优异的物化特性以及在催化、传感、生物探针、体内成像等领域的可观应用前景而成为当前的研究热点。通过使用透射电子显微镜、紫外可见吸收光谱、原子力显微镜、荧光光谱等多种技术方法,本文研究了不同尺度... 展开 近来,以金纳米粒子为代表的金属纳米颗粒,以其优异的物化特性以及在催化、传感、生物探针、体内成像等领域的可观应用前景而成为当前的研究热点。通过使用透射电子显微镜、紫外可见吸收光谱、原子力显微镜、荧光光谱等多种技术方法,本文研究了不同尺度的油溶性和水溶性金纳米粒子的合成、二氧化硅包覆及其催化性能。 由于金纳米粒子具有典型的尺寸效应,其催化性能与粒子尺度大小密切相关。分别利用Stucky法和Frens方法合成了油溶性和水溶性的金纳米粒子,并通过细化制备条件,系统地研究了合成温度、溶剂配比对油溶性纳米粒子以及生长步数对水溶性纳米粒子的形状、粒径、单分散性以及相应的光学性质的影响,进而实现了对金纳米粒子粒径的有效调控。实验结果表明,对于油溶性金纳米粒子,所得粒子均在量子尺度,通过改变生长温度可使合成粒子的粒径由3nm增至7nm;升高温度不仅会增加所得纳米粒子的粒径,也会提高粒子的均一度;增加溶剂的极性和亲水性可以减小粒子的尺度,实现金纳米粒子向金纳米团簇的转变,最终得到具有光致发光效应的金纳米团簇。而对于水溶性金纳米粒子,其粒径随生长步数增加而增大,粒径可以从几纳米到几十纳米大小可控。为了增加金纳米粒子在催化反应中的稳定性和可控性,采用St?ber法,对所得不同类型的金纳米粒子进行了SiO2包覆,实现了对其包覆壳层厚度和壳内粒子数的调控,并揭示了氨水和TEOS用量对所形成核壳结构的影响。实验证明,为了实现单个金纳米粒子的均匀包覆,需要同时优化氨水和TEOS的用量,降低TEOS的用量并不能单调降低SiO2壳层的厚度并保证包覆均匀性。 选用了硼氢化钠还原对硝基苯酚的反应为检测基础,研究了在该反应中SiO2包覆前和包覆后的金纳米粒子的催化性能,揭示了添加物次序、金粒子溶胶用量、金核粒径等多个因素对催化速率的影响。结果表明,提高金粒子在反应液中的分散性、增加金溶胶用量、选择合适的金核粒径都会显著地提高催化反应速率。尤其是,相比于包覆前的金纳米粒子,SiO2包覆后的金纳米粒子在溶液中的稳定性、分散性和可控性均极大增强。 收起