摘要: 化学毒气无疑对人类及国家地区的安全构成了巨大威胁。虽然针对剧毒物质如CNCl、HCN以及NH3等有相当严格的管控，但是必须采取更加积极的预防措施以降低其危害。其中一个有效的方式就是探索一种灵敏度高、针对性强的气敏材料制作传感设备在各有可能出... 展开 化学毒气无疑对人类及国家地区的安全构成了巨大威胁。虽然针对剧毒物质如CNCl、HCN以及NH3等有相当严格的管控，但是必须采取更加积极的预防措施以降低其危害。其中一个有效的方式就是探索一种灵敏度高、针对性强的气敏材料制作传感设备在各有可能出现毒气危害的地方进行部署。石墨烯的高比表面积以及高载流子迁移率等性质，使其对于气体分子具有非常高的灵敏度，能够检测到非常微小的气体变化，天然具有作为气敏材料的潜力。 本文基于第一性原理，利用密度泛函计算方法研究了CNCl、HCN和NH3三种有毒有害气体在不同类型金属掺杂石墨烯表面的吸附特性，包括金(Au)、银(Ag)、铜(Cu)、铁(Fe)和镍(Ni)五种金属元素，以及含氧气环境下与氧气在这些基底表面的共吸附性质。在此基础上通过外加电场的方式研究了CNCl、HCN和NH3与O2在Au掺杂石墨烯(AuG)上共吸附特性的调控。主要得到以下结论： (1)AuG、FeG和NiG有作为CNCl、HCN和NH3吸附检测材料的可能，CuG对CNCl具有一定的吸附检测作用，对HCN和NH3不具备吸附检测能力。AgG对三种气体均不具备吸附检测能力。 (2)含氧环境下Au掺杂石墨烯依然对CNCl、HCN和NH3保持一定的吸附检测能力。其他掺杂体系在含氧条件下或对一种或多种气体有一定的吸附效果，但体系电导率无明显变化，不具备检测能力。 (3)对含氧条件下CNCl、HCN和NH3在Au掺杂石墨烯上的共吸附体系添加电场作用发现：施加正向电场均可以增强三种气体与基底之间吸附作用，减弱O2与基底之间的吸附作用，而负向电场则相反。对CNCl和O2在AuG表面共吸附体系施加正向0.6V·?-1左右的电场可以使得CNCl吸附前后体系电导率变化最明显，调控效果最优。对HCN和O2在AuG表面共吸附体系施加正向0.6V·?-1左右的电场体系电导率变化最明显，调控效果最好。对NH3和O2在AuG表面共吸附体系施加0.4V·?-1或1.0V·?-1左右的正向电场均可对吸附体系进行有效调控。 综上所述，AuG、FeG和NiG有作为CNCl、HCN和NH3检测材料的潜力，但O2的存在会一定程度影响吸附体系的某些性质，在有O2存在的情况下仅有AuG依然保持对CNCl、HCN和NH3一定的检测能力。此外通过施加一定强度的外电场可以有效调节体系的电性质。本文为应对复杂环境下气体传感器材料的特性研究开拓了思路。 收起