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国家工程技术图书馆
2022年11月29日
摘要: 随着社会的飞速发展,水环境污染、水资源短缺问题日益突出。水环境中普遍存在无机污染物和难降解有机污染物,如氮磷、有机染料和抗生素等,这些污染物会对水环境造成巨大的危害且难以通过水体自净功能将其去除。传统的生物法因其规模大、能耗高、不... 展开 随着社会的飞速发展,水环境污染、水资源短缺问题日益突出。水环境中普遍存在无机污染物和难降解有机污染物,如氮磷、有机染料和抗生素等,这些污染物会对水环境造成巨大的危害且难以通过水体自净功能将其去除。传统的生物法因其规模大、能耗高、不稳定等缺点导致处理污染水体的效果不佳。生物炭(BC)作为一种富含碳基体的吸附材料,以其多孔结构、优异表面特性和生物兼容性等成为一种具有可持续绿色经济效益的热门环境修复材料。生物炭不仅是一种优异的吸附剂,其孔道分布也适用于对其进行改性和修饰,从而针对性提高目标污染物的去除率。但生物炭颗粒较小的粒径限制了其在实际应用中回收循环的效率。因此,本文通过引入磁性前驱体材料制备得到磁性生物炭,在此基础上对其进行功能化修饰从而开发出高效、稳定、廉价的环境材料,不仅可以实现“变废为宝”的目的,还可以为污染水体的修复提供新的思路和见解。 论文通过浸渍、煅烧联合水热法制备出三种改性磁性生物炭材料,研究了其对含磷模拟废水、罗丹明B(RhB)模拟废水和盐酸四环素(TCH)模拟废水中污染物的吸附催化特性和材料的循环稳定性,并探讨其作用机理,评估了磁性生物炭复合材料修复污染水体的应用潜力。主要研究内容和成果如下: (1)制备出镍铁双金属修饰的磁性生物炭(Ni0.1Fe0.9-BC),通过水热法在其表面负载Mg-Al/LDH合成改性磁性生物炭(Ni0.1Fe0.9-BC/LDH),对其进行表征分析并将其用于磷的吸附。在最佳反应条件下(磷初始浓度、吸附剂投加量和初始溶液pH分别为50mg/L、1.0g/L和5),60min对磷的饱和吸附量为46.05mg/g,去除率达到92%。无机阴离子对其存在不同程度的抑制,具体表现为CO32->SO42->Cl->NO3-。Ni0.1Fe0.9-BC/LDH在5次循环后仍表现出良好的稳定性和可重复利用性,其对真实养殖废水中的磷吸附量为36.5mg/g,达到同样条件下模拟含磷废水吸附量的79.1%。实验数据表明,吸附动力学过程遵循拟二级动力学,吸附符合Langmuir等温模型。研究显示静电吸附、化学吸附、阴离子交换、单齿形配位和双齿形配位是Ni0.1Fe0.9-BC/LDH吸附磷的主要机制。 (2)制备出高铁酸钾修饰的磁性生物炭(KF-BC),通过水热法在其表面负载MoS2制得改性磁性生物炭(KF-BC/MoS2),对其进行表征分析并将其用于活化过氧单硫酸盐(PMS)降解RhB。在最佳反应条件下(RhB初始浓度、催化剂投加量、PMS浓度和初始溶液pH分别为50mg/L、0.5g/L、1.0mM和5),30min对RhB的降解率高达99.1%。干扰离子影响实验证实CO32-对反应体系的抑制程度较大。KF-BC/MoS2循环使用5次后对RhB的降解率仍保持在90%以上且浸出Fe浓度仅有0.83mg/L。活性物种猝灭实验证实1O2和SO4?-在降解RhB的过程中占据主导作用。 (3)通过浸渍联合原位煅烧法制备出石墨氮化碳(g-C3N4)修饰的磁黄铁矿生物炭复合材料(Fe1-xS-BC/g-C3N4),对其进行表征分析并用于光Fenton降解TCH。在最佳反应条件下(TCH初始浓度、催化剂投加量、H2O2浓度和初始溶液pH分别为40mg/L、1.0g/L、10mM和3),60min可以将98.5%的TCH去除。Fe1-xS-BC/g-C3N4光Fenton体系对Cl-、SO42-和NO3-有较强的抗干扰性,而CO32-和PO43-对光Fenton体系的催化效率有一定的抑制作用。Fe1-xS-BC/g-C3N4-2循环使用5次后对TCH的光Fenton降解率仍有87.1%且浸出Fe浓度仅有0.5mg/L。活性物种猝灭实验证实?OH和?O2-在光Fenton降解TCH的过程中占有主导作用。 收起
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