摘要: 十溴联苯醚(Decabromodiphenylether,BDE-209)是一种性能优异的卤代阻燃剂,因其阻燃性能高、热稳定性好、价格低廉而被广泛应用于电子、家具、塑料、纺织品等领域。由于其半衰期长、亲脂性强，已在多种环境介质以及生物体内被检出，甚至在人体的头发和... 展开 十溴联苯醚(Decabromodiphenylether,BDE-209)是一种性能优异的卤代阻燃剂,因其阻燃性能高、热稳定性好、价格低廉而被广泛应用于电子、家具、塑料、纺织品等领域。由于其半衰期长、亲脂性强，已在多种环境介质以及生物体内被检出，甚至在人体的头发和血清中也有发现。相关毒理学研究发现，BDE-209会引发肝脏损伤、神经损伤、生殖结构损伤、免疫系统故障，并能够引起线粒体功能障碍。尤其是BDE-209可以沿着食物链不断积累并生物放大，从而对人类的身体健康及环境的生态安全产生很大危害。目前，一些有关环境中BDE-209降解去除的技术已被开发和采用，其中包括吸附、光降解、热处理、纳米零价铁及其复合材料还原、微生物降解、高级氧化、机械化学处理、植物修复等。在这些方法中，由于生物降解成本低、环境友好，被广泛认为是一种有前景的技术，也是目前较为理想的BDE-209污染环境原位修复方法之一。BDE-209在厌氧和好氧条件下均可以被生物降解，而与厌氧降解相比，好氧降解速率更快，且菌体内的各种加氧酶能够在更短的时间内实现BDE-209的完全开环。迄今为止，虽已开展了不少有关微生物好氧修复BDE-209污染环境的研究，然而大多是基于单一菌株的生物强化修复。单一菌株接种到环境中由于不能很好地应对环境扰动，会存在存活率低下的问题，以致达不到理想的生长状态，并且有关复合微生物生物修复BDE-209污染环境的研究还十分有限。鉴于此，本研究从课题组前期分离获得的六株BDE-209好氧降解细菌中选取四株为实验菌种进行不同的组合，系统分析复合微生物对BDE-209的代谢转化特性及生物降解机制。主要研究结果如下: (1)与单一菌株的生物降解相比，复合微生物M(1+2)、M(1+3)都表现出了极大的协同作用，复合微生物M(2+4)、M(3+4)也表现出了明显的协同作用，其中复合微生物M(1+2)对BDE-209的降解效果最好，降解率为81.3％。相反，复合微生物M(1+4)则表现为拮抗作用。同时发现，三种菌、四种菌的组合方式对BDE-209均产生了较好的降解效果，降解率最低也可达62.4％。 (2)实验结果表明，当BDE-209起始浓度为10mg/L时，在30℃、pH7.0、接种量15％、菌悬液体积比为1∶1条件下，5d后BDE-209的降解率最高，为88.4％。相比于单一菌株M1和M2,复合微生物M(1+2)对BDE-209的降解无论是在降解效率还是在降解速率方面均表现出了很大的优势。M1和M2在120h时的降解率仅分别为22.7％和17.6％,而复合微生物M(1+2)在6h时的降解率即达64.1％,120h时可达87.7％。 (3)通过液质联用仪(LC-MS)共检测到了11种复合微生物M(1+2)生物降解BDE-209的代谢产物。对降解机理的分析表明，复合微生物M(1+2)通过脱溴、羟基化、去质子化、醚键断裂、开环等反应对BDE-209进行降解，实现BDE-209的完全还原脱溴以及脱溴产物进一步代谢生成开环产物。同时，通过初探酶学机理发现,复合微生物M(1+2)对BDE-209的降解主要依赖于其胞内酶。CYP450单加氧酶在复合微生物M(1+2)微生物降解BDE-209的过程中也发挥了重要作用。 (4)环境中的BDE-209对三种土壤酶活性的影响不尽相同。与土壤蔗糖酶和脱氢酶相比，土壤脲酶对BDE-209更敏感。在87d的实验时间内土壤脲酶活性的变化趋势总体呈现先升高后逐渐降低再升高的状态，土壤蔗糖酶活性的变化趋势为先缓慢升高后逐渐降低，土壤脱氢酶活性的变化趋势总体呈现不断升高的状态。BDE-209初始浓度对三种土壤酶活性的影响也有差异。 收起