摘要: 甲烷 (CH4) 具有可再生能源物质和温室气体的双重身份，因此将甲烷“变碳为宝”具有重要的现实意义。甲烷厌氧氧化微生物燃料电池 (Anaerobic oxidation of methane-microbial fuel cells, AOM-MFC) 作为一种以微生物为催化剂的废物处理和能量回收装置，... 展开 甲烷 (CH4) 具有可再生能源物质和温室气体的双重身份，因此将甲烷“变碳为宝”具有重要的现实意义。甲烷厌氧氧化微生物燃料电池 (Anaerobic oxidation of methane-microbial fuel cells, AOM-MFC) 作为一种以微生物为催化剂的废物处理和能量回收装置，能够在室温下将甲烷中蕴藏的化学能现场转化为电能并生产其他增值产品，以此来强化甲烷生物转化过程。然而，相关研究中仍存在阳极主要中间体争议、反应器启动时间普遍较长且甲烷转化机理尚不明确以及最终产物多为重要温室气体二氧化碳 (CO2) 等亟待解决的问题。 针对上述甲烷厌氧氧化微生物燃料电池相关研究中存在的不足，本研究分别设计了乙酸盐诱导和甲酸盐诱导电活性培养物甲烷厌氧氧化微生物燃料电池（MFC 1和MFC 2），对比评价了两反应器的启动时间和电压输出，分析探索了微生物燃料电池转化甲烷和产电的性能与机理；选择性能相对优异的反应器引入了小球藻阴极，深化利用了阳极产生的二氧化碳，考察了小球藻阴极反应器转化甲烷过程中固碳和产电的性能并阐述了反应器固碳的过程。主要研究结论如下： (1) 由不同诱导前体预富集的电活性培养物对甲烷厌氧氧化微生物燃料电池启动和运行性能的影响不同：MFC 2的甲烷利用率较高，启动的时间较短 (51 d)；而MFC 1电荷转移电阻相对较低，输出电压相对较高 (0.526 ± 0.001 V)。此外，两反应器的甲烷利用率远高于微生物燃料电池系统外甲烷生物转化过程的甲烷利用率，均能够强化甲烷生物转化过程。 (2) MFC 1和MFC 2中微生物的组成和分布有利于甲烷厌氧氧化 (Anaerobic oxidation of methane, AOM) 和电子传递过程。反应器转化甲烷机理分别为：在MFC 1中，乙酰型产甲烷菌（如甲烷丝菌属）通过逆转甲烷生成途径将甲烷转化为乙酸盐等中间体，并与以地杆菌属为主的电活性细菌进行直接种间电子转移 (Direct interspecific electron transfer，DIET)；而在MFC 2中，氢型产甲烷菌（如甲烷杆菌属）能够更快地代谢甲烷产生甲酸盐主导的中间体，并与电活性细菌（如地蓟菌属）之间进行中间依赖的细胞外电子转移 (Extracellular electron transfer, EET)。其中，电活性细菌负责将中间体氧化为二氧化碳并将电子转移到电极。 (3) MFC 2在启动和运行各方面性能相对优异，顾引入小球藻阴极进行固碳研究。小球藻阴极反应器的最佳运行条件是接种量为25%v/v、接种龄为24 h、光照强度为8000 lx、光周期为12 h。在此条件下，反应器的最大峰值电压和最大生物量浓度分别为0.385 ± 0.001 V和576.33 ± 1.53 mg?L-1。此外，阳极出水适合用作小球藻阴极反应器的阴极液，反应器具有一定的废水处理能力。 (4) 小球藻阴极反应器能够将甲烷中蕴含的化学能转化为电能和生物质能，实现甲烷中碳元素的高效清洁转化和固定。反应器固碳过程由3部分组成：阳极甲烷氧化古菌和电活性菌组成的微生物联盟利用甲烷产生以二氧化碳为主的代谢物并产生电子；阴极内小球藻利用光合作用捕获并固定二氧化碳产生氧气 (O2)；产生的氧气作为末端电子受体接受电子传递到阴极并与质子结合生成水。 综上所述，本研究探究了微生物燃料电池强化甲烷生物转化机理，分析了甲烷厌氧氧化微生物燃料电池的固碳过程，实现了甲烷在微生物燃料电池中的高效转化和清洁利用，为微生物燃料电池系统的实际应用提供了理论依据，对推动甲烷“变碳为宝”进程以及缓解能源与环境问题具有重要现实意义。 收起