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国家工程技术图书馆
2022年11月29日
摘要: Hg2+是一种具有剧毒的金属离子,很容易导致许多严重的健康问题以及环境问题,因此设计与合成测定Hg2+的新型有机小分子对于生物、化学、环境科学都有着极为重要的意义。本文以2-二茂铁基咪唑并吡啶衍生物(1、2)为原料,设计合成了6种2-二茂铁基咪唑... 展开 Hg2+是一种具有剧毒的金属离子,很容易导致许多严重的健康问题以及环境问题,因此设计与合成测定Hg2+的新型有机小分子对于生物、化学、环境科学都有着极为重要的意义。本文以2-二茂铁基咪唑并吡啶衍生物(1、2)为原料,设计合成了6种2-二茂铁基咪唑并吡啶类的新型离子探针L1-L6。通过交叉偶联方法,优化反应条件,使其产率提高到80%-88%,后通过相关方法表征其分子结构。利用电化学分析法、UV-Vis光谱和荧光发射光谱,在最佳测试条件下研究6种化合物对金属阳离子以及阴离子的识别性能,通过分析目标化合物(L1-L4)与对照化合物(L5-L6)的分子结构,研究分子结构对离子选择性识别的影响。 研究发现探针L1-L6可以通过紫外吸收光谱,荧光发射光谱,电化学分析法这三种通道在金属阳离子中对Hg2+进行高效选择性识别。其中探针L1的识别灵敏度最高并且识别效果最好,检测限可以达到3.2×10-8M,而探针L2-L6的检测限在10-7-10-6数量级;在其他离子存在的条件下探针L2-L6依旧对Hg2+具有选择识别性能,当Hg2+滴加到探针L1中时发生荧光淬灭现象,再加入I-后荧光强度可以恢复至初始水平,该循环过程可以循环5次以上。通过紫外滴定、Job’splot、质谱等实验数据发现,产生识别效果的主要原因是配合物的生成,其中L1与Hg2+以2:1形式结合,而其余探针L2-L6与Hg2+以1:1形式结合;同时探针L6可以对阴离子HSO4-进行选择性识别。L1-L6通过电化学氧化还原峰的位移也可作为识别Hg2+和Al3+的电化学探针。通过分析探针L1-L6的结构与性质,发现在2-二茂铁基咪唑并[4,5-b]吡啶的5位引入不同取代基时比在4位上的离子识别效果更好。 收起
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