摘要: 光催化技术在降解污染物、杀菌、产氢等应用领域具有重要作用，但是其面临着量子效率低和太阳光利用不足两大问题，其中太阳光中将近49%近红外光没有得到充分利用，显著抑制了光催化活性的增强。为了提高载流子分离效率和太阳光利用率，本论文采用三种... 展开 光催化技术在降解污染物、杀菌、产氢等应用领域具有重要作用，但是其面临着量子效率低和太阳光利用不足两大问题，其中太阳光中将近49%近红外光没有得到充分利用，显著抑制了光催化活性的增强。为了提高载流子分离效率和太阳光利用率，本论文采用三种类型上转换材料来改性银(铟)基半导体，即直接掺杂型、氟化物和氧化物上转换材料。本论文涉及的主要内容如下： 1.通过简单的水热法在半导体上直接掺杂稀土离子，合成了一系列Yb3+/Tm3+共掺杂InVO4纳米片。其中，5%Yb3+/Tm3+-InVO4纳米片在近红外和可见光照射150min分别还原21.03%和37.45%Cr(VI)，而单纯InVO4纳米片只能还原3.38%和6.22%；同时，5%Yb3+/Tm3+-InVO4纳米片分别能降解23.1%和37.7%甲基橙(MO)，而InVO4纳米片的降解效率非常低，分别为1.4%和2.9%。除此之外，5%Yb3+/Tm3+-InVO4纳米片在光催化制H2O2的活性是InVO4的4.5倍。Yb3+/Tm3+共掺杂InVO4半导体光催化性能的提高得益于掺杂Yb3+/Tm3+使光诱导的自由电荷载流子易于分离和改善的光吸收能力，从而提高了光催化性能。 2.稀土离子直接掺杂在半导体时表现出的光催化活性依然很低，主要是因为对近红外光的利用不足。因此通过水热-沉淀法制备了一系列不同质量比的XNaYF4:Yb3+,Er3+/Ag2CrO4催化剂(其中X=10%、20%、30%和40%)。其中，20%NaYF4:Yb3+,Er3+/Ag2CrO4在可见光照射150min能降解62%MO和57%四环素(TCs)，而Ag2CrO4半导体的光催化效率只有36%和15%。另外20%NaYF4:Yb3+,Er3+/Ag2CrO4催化剂在近红外下能降解13.6%MO，而Ag2CrO4半导体只有2.1%。优化后的样品表现出更优异的光催化性能，主要是因为增强了对光的吸收能力。NaYF4:Yb3+,Er3+/Ag2CrO4材料不仅能够吸收和利用近红外光，还表现出更优异的载流子分离效率，最终提高了光催化性能。 3.单一催化剂自身的载流子分离效率依然很低，因此利用氧化物上转换材料改性多相异质结催化剂，通过利用高温固相法、水热法、离子交换法和共沉淀方法制备了Z型Lu3NbO7:Yb,Ho/CQDs/AgInS2/In2S3异质结纳米复合材料。Z型Lu3NbO7:Yb,Ho/CQDs/AgInS2/In2S3异质结纳米复合材料在Cr(VI)还原和制H2O2方面表现出优异的光催化活性，可见光照射下还原了99.9%Cr(VI)(20ppm,15min)和78.5%Cr(VI)(40ppm,30min)，在近红外光照射下还原了94.0%Cr(VI)(20ppm,39min)以及可见光下照射5小时制备902.9μmol/LH2O2。优异的光催化活性得益于CQDs既能够提高光吸收能力，又提供了一种便捷的电子转移路径，同时Lu3NbO7:Yb,Ho上转换材料能有效吸收和利用长波长光，随后上转化为短波长光，进一步供半导体吸收，协同提高了半导体的量子效率和对太阳光的利用率。 以上研究表明，直接掺杂型、氟化物和氧化物上转换材料都能改善半导体对光的吸收能力，并且构建异质结有利于提高载流子分离效率，两者相结合共同促进了银(铟)基半导体光催化性能提高。 收起