摘要: 随着可持续绿色经济的不断发展，过氧化氢的市场需求量逐年增加。蒽醌法作为生产过氧化氢的关键技术，主要包括流化床工艺及固定床工艺。与固定床蒽醌加氢工艺相比，流化床工艺氢化效率高，相关副反应及氢化降解物少，但是催化剂与反应液分离困难，造... 展开 随着可持续绿色经济的不断发展，过氧化氢的市场需求量逐年增加。蒽醌法作为生产过氧化氢的关键技术，主要包括流化床工艺及固定床工艺。与固定床蒽醌加氢工艺相比，流化床工艺氢化效率高，相关副反应及氢化降解物少，但是催化剂与反应液分离困难，造成设备能耗高，催化剂使用寿命缩短。因此，针对流化床蒽醌加氢催化剂利用率低、分离成本高等问题，本论文以设计具有蒽醌加氢活性和磁响应性的催化剂为目标，开展了磁性Pd基催化剂的设计和制备，探讨了惰性包覆层以及磁性体的含量等对催化剂结构和性能的影响。 采用溶剂热法制备尺寸均一、呈球型结构、分散型好的Fe3O4微球颗粒。通过Si层包覆制备出了磁性核壳结构催化剂。催化剂结构完整，具有较高的饱和磁化强度，氢效可达7.67g/L。通过分析，惰性层的保护降低了Fe与Pd之间的接触，在磁性Fe3O4表面与活性层之间形成了有效隔离，同时起到支撑和提供反应场所的作用，使催化剂既保持了蒽醌加氢活性，在外磁场下可以快速分离。 通过混捏法制备了一种直接添加Fe3O4为助剂的磁性Pd基催化剂。结果发现，复合材料具有介孔结构，形貌规整，各组分分散均匀，可以有效提高催化剂蒽醌加氢活性，随着Fe3O4添加量的增加，催化剂氢化效率和磁响应性增大，氢效最高可达10.65g/L。催化剂在使用5次后仍表现出良好的可循环使用性和稳定性，催化剂回收率大于97%。通过分析，磁性组分与活性不进行惰性层保护，直接添加Fe3O4作为助剂组分，有助于提高催化剂蒽醌加氢活性。 利用原位沉淀法和水解沉淀法制备了磁性复合催化剂，考察了磁性Fe3O4的添加方式对催化剂性能的影响。实验结果表明，Fe3O4理论生成量为40%时具有更高的蒽醌加氢效率(8.69 g/L)，水解沉淀法制备的磁性复合催化剂活性降低，氢效最高7.68g/L，可循环使用性能变高，发现原位沉淀法增强了Fe3O4与Pd之间的相互作用，提高了催化剂蒽醌加氢活性，水解沉淀法增强了Fe3O4与γ-Al2O3之间的相互作用，可循环使用性能提升。 收起