摘要: α相钨酸亚锡(α-SnWO4)的带隙较窄(间接带隙约为1.7eV)，对紫外-可见光有着较强的吸收能力，是一种潜在的太阳光驱动光催化剂材料。但α-SnWO4的光生电子和空穴容易复合，这将显著降低材料的光催化活性，限制了它在光催化领域的实际应用。 本论文针对... 展开 α相钨酸亚锡(α-SnWO4)的带隙较窄(间接带隙约为1.7eV)，对紫外-可见光有着较强的吸收能力，是一种潜在的太阳光驱动光催化剂材料。但α-SnWO4的光生电子和空穴容易复合，这将显著降低材料的光催化活性，限制了它在光催化领域的实际应用。 本论文针对目前α-SnWO4存在的光生电子和空穴容易复合的问题，采用形貌调控、异质结构建和离子掺杂等技术手段，实现了材料微结构的调控和优化。以甲基橙(MO)、罗丹明B(RhB)和盐酸四环素(TC)作为目标污染物，研究了不同微结构调控下α-SnWO4的光催化性能。结果证明，三种微结构调控方法均达到了提高α-SnWO4光催化性能的目的。研究结果如下： (1)以乙二醇(EG)为溶剂，通过调节水含量，实现了α-SnWO4的形貌由纳米条带向纳米片的转变以及尺寸的调控。在溶剂热过程中，α-SnWO4的形核和生长速率是由EG和Sn2+络合形成的亚锡醇盐的缓释作用和溶剂的传质能力控制。光催化研究结果表明，水含量为10vol%时制备的α-SnWO4(α-SW-10)，在30min时对MO的降解率可达到90.4%，表现出了良好的光催化活性。 (2 )将Ag纳米颗粒(Ag-NPs )修饰在α-SnWO4纳米片的表面，构建了Ag-NPs/α-SnWO4异质结。调节银氨溶液浓度实现了Ag-NPs在α-SnWO4纳米片上的良好分散。所有Ag-NPs/α-SnWO4异质结对MO的降解率均大于纯相α-SnWO4，加入Ag+/Sn2+的摩尔百分比为5%的异质结对MO的光催化性能最好，70min时的降解率可达97.1%。分析认为，Ag-NPs产生的表面等离子体共振(SPR)效应增强了异质结材料对可见光的吸收能力；Ag-NPs和α-SnWO4纳米片之间形成的肖特基势垒促进了光生载流子的分离，从而促进了Ag-NPs/α-SnWO4异质结材料光催化性能的提升。 (3)以α-SnWO4为模板，利用其前驱体带负电的特点，通过一步水热法将SnS量子点(QDs)原位锚定在α-SnWO4纳米片上，形成了接触紧密的直接Z型异质结。通过改变S2-/W6+的摩尔百分比控制SnSQDs的尺寸和分散性，得到了平均颗粒尺寸为2.2nm且分散性好的SnSQDs。在MO、RhB和TC的光降解中，SnSQDs/α-SnWO4异质结材料的光催化性能均优于纯相α-SnWO4，制备时加入的S2-/W6+的摩尔百分比为2%的样品表现出了最好的光催化降解率，分别为95.6%(90 min)、97.6%(240 min)和57.0%(180 min)。SnSQDs和α-SnWO4形成的直接Z型异质结，不仅提高了载流子的分离能力，还加快了电荷的迁移，有效地解决了α-SnWO4中光生电子和空穴复合率高的问题。 (4)将La3+掺杂进α-SnWO4的晶格中，形成了LaS·n和VS'n等特定的缺陷能级，实现了α-SnWO4光催化性能的优化。La3+掺杂浓度为1mol%的样品，对MO、RhB和TC的降解率分别为94.9%(20 min)、98.6%(300 min)和53.9%(180 min)，光催化性能优良。光催化性能的改善和靠近导带底的缺陷LaS·n有关。通过LaS·n捕获光生电子并将电子传递给O2，使得光生电子和空穴有效分离。 本论文通过溶剂效应、异质结构建和掺杂等技术手段，成功实现了对α-SnWO4光催化性能的显著改善，并从微结构层面上分析了相应的光催化效应增强机理。特别是通过降解医药类污染物(TC)的初步研究，表明α-SnWO4具有光降解医药类污染物的能力，且光催化降解能力有进一步提高的可能，这为未来实现α-SnWO4在医疗污染物的处理上的应用，奠定了坚实的基础。 收起