摘要: 基于全球化石能源短缺，环境污染严重的现状，利用电解水技术开发二次氢能源是实现开发新能源体系的有效途径。电解水包含阴极析氢(HER)和阳极析氧反应(OER)，HER中最高效的电催化剂是铂及铂的化合物,OER中最高效的电催化剂是钌化合物和铱化合物；但由... 展开 基于全球化石能源短缺，环境污染严重的现状，利用电解水技术开发二次氢能源是实现开发新能源体系的有效途径。电解水包含阴极析氢(HER)和阳极析氧反应(OER)，HER中最高效的电催化剂是铂及铂的化合物,OER中最高效的电催化剂是钌化合物和铱化合物；但由于它们储量少、成本高的特点无法得以大规模应用。采用地球上储量大、成本低的元素合成高效的电催化剂是一个趋势。同时，能够有效降低析氢和析氧的过电势而减小电解水所需要的能源消耗也是研究人员一直追求的目标。本文的主要研究内容与结果如下： 1.通过脱合金和后续退火工艺合成了一种新型超薄二维尖晶石结构的Co2AlO4纳米片，进一步通过温和的溶剂热还原法在Co2AlO4纳米片中引入氧空位缺陷，氧空位缺陷的引入使其电化学表面积增大，活性位密度变高，钴原子得到电子而产生更多的空轨道。因为空轨道易于接受水分子中氧原子的孤对电子，从而可以促进水分子的活化。含有氧空位的超薄Co2AlO4纳米片在10mAcm-2时的过电位为280mV，塔菲尔斜率为70.98mVdec-1。此外，其在碱性溶液中也表现出良好的稳定性，并且优于多数已报道的Co3O4电催化剂。该工作为制备高效的可持续新能源材料提供了新思路。 2.通过溶剂热和退火法制备了一种复合材料FeNi@Mo2TiC2Tx@NF。在该电极材料中，分布在泡沫镍上的Mo2TiC2Tx提供了巨大的活性表面积和众多的活性位点，引入Fe2+与泡沫镍中扩散出来的镍在退火后形成FeNi合金，负载在Mo2TiC2Tx上进一步提高了电催化性能。由于FeNi@Mo2TiC2Tx@NF的特殊结构，使其在0.5MH2SO4电解液电催化析氢和1.0MKOH电解液电催化析氧中均表现出了优异的性能。另外，FeNi合金和Mo2TiC2Tx相比，前者更容易发生OER，后者更容易发生HER，且二者在电催化HER和OER中具有协同作用。对于电催化析氢反应和析氧反应，FeNi@Mo2TiC2Tx@NF的电流密度在10mAcm-2对应的过电势分别为160mV和90mV，塔菲尔斜率分别为103.46mVdec-1和42.78mVdec-1。值得注意的是，该材料在碱性电催化全解水测试中也表现出优异的催化活性，利用FeNi@Mo2TiC2Tx@NF纳米材料作为双功能电催化剂在1.0MKOH电解液中裂解水，电流密度达到50mAcm-2时对应的电压仅为1.74V，并且可以在电流密度为50mAcm-2时稳定工作12h。 收起