摘要: 自上世纪以来，随着科学技术的不断发展，纳米材料和塑料产品因其优越的性能，广泛应用于人们的日常生活中。同时，随着世界人口的不断攀升，也加速了纳米材料和塑料产品在生命周期内向环境中的释放，引起了潜在的环境问题。进入天然环境中的纳米材料... 展开 自上世纪以来，随着科学技术的不断发展，纳米材料和塑料产品因其优越的性能，广泛应用于人们的日常生活中。同时，随着世界人口的不断攀升，也加速了纳米材料和塑料产品在生命周期内向环境中的释放，引起了潜在的环境问题。进入天然环境中的纳米材料和废弃塑料对生态环境和人类健康存在严重的潜在威胁。作为两种典型的新兴污染物，纳米材料和微塑料（粒径小于5mm的塑料）已经被归类有毒污染物，受到国内外的广泛关注。鉴于此，本文选取纳米银（silver nanoparticles，AgNPs）和环境中常见的三种微塑料(聚乙烯(polyethylene，PE)、聚丙烯(polypropylene，PP)和聚苯乙烯(polystyrene，PS))为研究对象，研究了它们在天然河口中的相互作用。本研究的主要内容和成果详细描述如下: 首先，本文研究了AgNPs在天然咸水和淡水中的环境行为。从厦门市杏林湾水库采集六个盐度不同的天然水体，研究了柠檬酸盐包覆的AgNPs在这些天然水体中的稳定性。结果发现，在低盐度水体中，溶解有机物(dissolved organic matter，DOM)对AgNPs的环境行为起主要的作用，促进AgNPs保持胶体稳定性。但是，在高盐度水体中，AgNPs的环境行为主要取决于水体的盐度或离子强度，特别是Cl-、SO42-或S2-等离子的浓度，导致AgNPs快速聚沉和溶解。此外，DOM和盐度都影响了AgNPs在中盐度水体中的环境行为，最终导致AgNPs稳定存在和聚沉。总体来看，这些结果可能表明，AgNPs在低盐度的天然水体中能够长期稳定存在，但随着AgNPs从淡水通过微咸水体迁移，最终进入沿海水域的过程中，其稳定性可能会逐渐下降。这些研究结果进一步说明，与天然河口系统或海水相比，天然淡水中AgNPs对周围环境和生物的毒性效应和潜在风险可能存在更为严重的威胁。 其次，本文研究了AgNPs与三种微塑料（PE、PP和PS）在水环境中的相互作用。结果表明，AgNPs与PE或PP微塑料之间没有发生显著的相互作用，但是PS微塑料能够有效去除水中的AgNPs，这些差异主要由于PS含有苯环，可能促进AgNPs通过π-π交互和静电作用被PS吸附。同时，由于较高浓度的PS微塑料可能浸出一些添加剂，促进AgNPs发生团聚。并且PS微塑料是以Ag0而非Ag+的形式大量捕获AgNPs到其表面上，这个吸附过程是单层吸附，AgNPs和PS微塑料的质量比对吸附过程的影响较大。这些研究结果证明了AgNPs在环境中一种新的环境行为，并可以提供了一种去除AgNPs的潜在方法。这些研究表明了微塑料吸附AgNPs的复杂性，拓展了目前对纳米颗粒与微塑料在水生环境中可能发生的相互作用的理解。 基于以上研究结果，进一步研究了微塑料和AgNPs在天然淡水和咸水环境中的相互作用行为。结果表明，AgNPs在天然淡水和咸水中的的环境行为均首先受到水体化学性质的影响，然后再与微塑料发生相互作用。在天然淡水中，AgNPs主要在DOM的作用下可以稳定存在，然后可能通过疏水作用，AgNPs均以单分散颗粒的形式被不同的微塑料捕获;但在天然咸水中，在离子强度和DOM的共同作用下，AgNPs发生了明显的团聚。此外，PE和PP在天然咸水中可能仍通过疏水作用以团聚体的形式捕获AgNPs，而PS则可能主要通过静电和π-π交互共同作用捕获AgNPs形成的团聚体，促进PS在天然咸水中对AgNPs的捕获。这些研究结果表明，微塑料在天然河口中可以作为AgNPs的运输载体，促进其在环境中的稳定性和迁移性，进而增加其环境危害性的风险，本研究也促进了目前对微塑料和工程纳米材料在天然环境中可能存在的复合污染的认识。 收起