摘要: 薄膜生长技术的迅速发展使得逐层生长超薄薄膜成为可能，世界各地的研究组已经生长了各种各样的人造薄膜和超晶格结构，从最初的半导体，到现在的氧化物。在氧化物薄膜研究领域中，研究人员共同努力开发了许多在单晶氧化物基底上生长的外延氧化物异质... 展开 薄膜生长技术的迅速发展使得逐层生长超薄薄膜成为可能，世界各地的研究组已经生长了各种各样的人造薄膜和超晶格结构，从最初的半导体，到现在的氧化物。在氧化物薄膜研究领域中，研究人员共同努力开发了许多在单晶氧化物基底上生长的外延氧化物异质结结构体系，这些外延氧化物体系在界面处往往有着各种新颖的界面功能。比如自旋过滤功能，增强电致电阻效应，磁致电阻效应等。这些新颖的性质往往取决于薄膜的结构，特别是界面处的结构，比如界面锋利度，原子混合，缺陷和应变等。因此，想要了解这些薄膜氧化物异质结体系的功能与其界面微观结构之间的联系，原子级别分辨率的表征手段是十分必要的。 透射电子显微术(TEM)就是一种可以提供高分辨率表征手段的强有力的研究工具，可以为我们提供原子级别的表征分辨率。扫描透射电子显微术(Scanning transmission electron microscopy,STEM)可以为我们提供原子分辨率的实空间图像，同时其具有可以直接解释的原子序数衬度。与STEM配合使用的电子能量损失能谱(EELS)，可以探测微小样品局域的化学成分以及过渡金属元素和氧元素的局部电子结构，与单色器结合使用可以大大提高其能量分辨率以用于观测能谱的精细结构。随着球差校正器的出现，电子束探针尺寸可以小到1(A)或者更小，从而使这些技术都有了显著性的提高。球差校正器的出现使精确解析单原子柱成为可能，并且可以以原子尺度探测材料电子结构。将STEM和EELS技术结合起来使我们能够了解氧化物薄膜异质结结构的性质与其微观结构以及电子结构之间的关系。 在本论文中，我使用上述球差校正电子显微术来研究了一种氧化物异质结薄膜系统。主要的发现总结在下文中。为获得这些结果，我也进行了诸多样品制备工作的探索，最终得到了一种精细的样品制备方法，这部分在第三章有描述。关于论文所研究的异质结材料体系和必要的电镜知识，在绪论部分和第三章第四章有所描述。本论文的主要发现和成果如下: (1)使用球差校正的STEM获得了LaNiO3/Pr0.8Ca0.2MnO3/BaTiO3/La0.7Sr0.3--MnO3异质结结构的原子序数衬度的高角环形暗场像，发现了该异质结结构晶体结构良好，没有明显的缺陷、应变等情况。同时通过统计法得到了铁磁性势垒层的c/a比率。 (2)使用EELS在原子尺度分辨率下，对异质结势垒两侧界面进行了深入化学成分研究。获得了原子分辨的EELS元素映射图，进而确定了界面处的截止面信息，了解了异质结结构两侧界面原子混合情况的不对称性，并确定了该异质结结构实际的微观结构模型。确保了其作为自旋过滤功能依旧保存。 (3)加单色器的EELS实验获得了高能量分辨率的过渡金属Mn和O元素的EELS能谱，进而对其进行了白线比率法和近边精细结构分析等研究。发现了BaTiO3两侧界面不同的Mn元素化合价，排出了氧空位是主导影响价态变化的因素的可能，最终得到了价态变化其与两侧不同原子混合程度之间是相关联的结论，进而解释了这种机制对于异质结体系本身作为多态存储器件的不利影响。 收起