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国家工程技术图书馆
2022年11月29日
摘要: 制备环状化合物最直接和高效的方法就是脱氢环化反应。然而,利用这种方法去制备饱和杂环化合物的例子仍然很稀少。并且,已报道的脱氢成键的方法大多使用了当量的化学氧化剂,这些试剂的使用会降低合成的可持续性,带来安全隐患,以及污染环境的问题... 展开 制备环状化合物最直接和高效的方法就是脱氢环化反应。然而,利用这种方法去制备饱和杂环化合物的例子仍然很稀少。并且,已报道的脱氢成键的方法大多使用了当量的化学氧化剂,这些试剂的使用会降低合成的可持续性,带来安全隐患,以及污染环境的问题。在本论文中我们利用三芳胺作为氧化还原有机催化剂,实现了电化学氧化烯烃,产生正离子自由基进一步与1,2以及1,3-二醇环化从而得到1,4-二氧六环和1,4-二氧七环衍生物。电化学和氧化还原催化剂的结合使得电合成的方法无需金属和氧化剂,只在阴极产生氢气为副产物。并且,该方法具有比较广泛的底物范围,兼容很多常见的官能团,实现了一系列含有季碳中心的高度官能团化的含氧杂环化合物。 另外,在本课题组开展的芳基酰胺氮自由基的基础上对烷基酰胺氮自由基的产生以及后续的串联环化反应进行了初步研究。通过对普通烷基酰胺进行氧化,无须预先官能团化以及避免了金属和化学氧化剂的使用,直接产生烷基酰胺氮自由基。进一步发展其对烯烃以及炔烃的串联环化反应进行研究,以此策略合成一系列有用的isoquinolinone结构化合物。此部分工作的研究还在进行中。 收起
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