摘要: 多溴联苯醚（PBDEs），是一类广泛使用的阻燃剂。由于其具有生物积累性和毒性，商用五溴联苯醚和八溴联苯醚于2009年被列入斯德哥尔摩公约 POPs受控清单，针对PBDEs的污染，国内外开展了大量的研究。我国的研究主要集中在污染较为严重的东部地区，缺少... 展开 多溴联苯醚（PBDEs），是一类广泛使用的阻燃剂。由于其具有生物积累性和毒性，商用五溴联苯醚和八溴联苯醚于2009年被列入斯德哥尔摩公约 POPs受控清单，针对PBDEs的污染，国内外开展了大量的研究。我国的研究主要集中在污染较为严重的东部地区，缺少国家尺度环境介质中PBDEs的污染和迁移转化归趋的研究。因此，本文通过在全国范围内采集室内灰尘、大气和土壤样品，研究了我国国家尺度环境介质中PBDEs的污染现状和分布特征，大气和土壤之间的源汇关系，评估了PBDEs的人体暴露量，为我国从国家层面上制定控制和减少PBDEs污染的相关政策提供了科学依据。 本文通过在全国范围内布设采样点，采集了81个室内灰尘样品、85个大气样品和89个土壤样品。室内灰尘样品和土壤、大气样品中PBDEs的提取分别采用超声萃取法和索氏提取法，提取液经过活化后的硅胶层析柱净化、浓缩后，利用气相色谱质谱联用仪对PBDEs进行定性与定量分析。 我国室内灰尘、室外大气和土壤中均能够检测到PBDEs的残留，说明我国环境中PBDEs的污染较为普遍。与国外的相关研究相比，我国环境中PBDEs的污染较为严重。PBDEs污染均表现为东部地区大于西部地区的空间分布特征。不同类型采样点的浓度比较发现，城市地区环境中PBDEs的浓度最高，其次为郊区和农村地区。三种介质中PBDEs的组成相似，BDE-209是主要的同系物，分别占∑14PBDEs的97.5%（室内灰尘）、87.7%（大气）和94.8%（土壤），其次为 BDE-183、BDE-47和 BDE-99。采用相关性分析和主成分分析对室内灰尘、大气和土壤中PBDEs的来源进行了初步探讨，结果表明，三种环境中PBDEs主要来自于商用十溴联苯醚和商用五溴联苯醚的使用。 结合大气和土壤中PBDEs的监测数据，通过引入逸度比率对PBDEs在大气和土壤之间的交换规律进行了深入研究，绘制了我国国家尺度网格化的BDE-17和BDE-28逸度比率清单。结果表明，我国大气和土壤中PBDEs的土气交换主要以大气向土壤传输为主，其中低溴代同系物（BDE-17和 BDE-28）更接近土气交换平衡，随着溴代数的增加，大气向土壤的传输能力逐渐越强， BDE-209的土气交换逸度比率为4.62×10-9，说明BDE-209从大气向土壤传输的趋势非常强；PBDEs的土气交换逸度比率与温度呈显著正相关，与纬度和土壤有机质含量呈显著负相关。网格化逸度比率清单与实际监测的结论一致，土气交换逸度比率呈现出南部、中部和北部依次递减的趋势，说明我国不同地区PBDEs的土气交换规律具有较大差异。 结合室内灰尘、室外大气和表层土壤中PBDEs的监测数据，本文通过引入了人体暴露模型，评估了三种环境介质、不同暴露途径产生的PBDEs的人体暴露，并用蒙特卡洛模拟对评估结果的不确定性进行了系统分析。结果表明，室内灰尘对幼儿产生的暴露量最大，暴露量随年龄递减，城市地区暴露量高于农村地区，人体暴露量的空间分布特征为北部地区最高，中部地区最低；大气导致的人体暴露量也表现出了随年龄增加而递减的趋势，暴露量的空间分布表明，中部地区最高、南部次之、北部最低的规律，城市地区的暴露量高于郊区和农村；土壤导致的人体暴露量也呈现随年龄增加递减的趋势，呈现南部地区、中部地区、北部地区依次递减的规律。灰尘摄入途径是我国居民PBDEs暴露的最主要途径。蒙特卡洛模拟分析的结果表明， PBDEs的浓度是暴露量的最大影响因素。总体来看，我国非饮食暴露途径导致的PBDEs的总暴露量低于美国环境保护署规定的限值，说明我国居民受PBDEs暴露导致的健康风险较小。 收起