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国家工程技术图书馆
2022年11月29日
摘要: 备受世界关注的纳米材料是多学科交叉的国际前沿研究领域。本论文综述了纳米材料的最新研究进展,概括了纳米材料的最新分类、最新的制备手段以及在新的研究领域的应用。基于对以上内容的分析,本论文以近几年来一直备受人们关注并倡导的环境友好,经... 展开 备受世界关注的纳米材料是多学科交叉的国际前沿研究领域。本论文综述了纳米材料的最新研究进展,概括了纳米材料的最新分类、最新的制备手段以及在新的研究领域的应用。基于对以上内容的分析,本论文以近几年来一直备受人们关注并倡导的环境友好,经济,节能的化学反应目标为出发点,选择了有应用前景的钯基纳米材料为主要研究内容,探究了溶剂、非贵金属以及结构独特的氧化物载体对Pd基纳米材料的合成、负载量以及性能等方面的影响,得到了一些有意义的结果。论文主要开展了以下几部分的研究工作: 一、羟基数目不同的醇对Pd/XC-72催化材料的合成以及催化性能的影响。我们通过常见的湿化学法,分别用乙醇、乙二醇、丙三醇作溶剂,以经济环保的碳颗粒(XC-72)为载体,少量谷氨酸作螯合剂,氯化亚钯溶液作为活性金属源,一步溶剂热分别得到三种不同的Pd/C纳米材料;接着对所合成的三种催化剂Pd/XC-72(EA),Pd/XC-72(EG),Pd/XC-72(GI)进行苯甲醇氧化测试,结果发现,具有多羟基的丙三醇作溶剂得到的Pd/C纳米材料拥有最好的催化活性;Pd/XC-72(EG)次之,Pd/XC-72(EA)最差。进一步对所得样品进行了XRD、TEM等表征,结果表明丙三醇作溶剂合成的Pd/C催化剂与另外两种催化剂相比具有较高的金属负载量、较好的分散性以及较小的适于催化的金属粒径,这些可能是其催化性能最好的原因。 二、掺有非贵金属Cu的Pd基纳米材料的合成及其催化CO氧化性能研究。以便宜易得的碳颗粒为载体,溶剂热法一釜合成了不同比例的PdCu双金属合金催化剂,并且经同样的制备方法分别合成了单金属催化剂Pd/XC-72和Cu/XC-72,样品的后续处理采用冷冻干燥法干燥所制备的所有催化剂,得到了疏松无凝结、分散性好、粒径小的PdCu/XC-72合金催化剂。通过对所得样品一系列物理化学表征和催化性能测试,可以得出含有贵金属Pd的PdCu合金催化剂和单质Pd/XC-72催化剂均对CO氧化表现出了很好的催化性能。综合催化剂各项物理化学性质,以减少贵金属用量为基准,则是比例为1∶3的合金催化剂PdCu/XC-72为最优催化剂;此外测试分析结果还表明,非贵金属Cu的加入改变了Pd面心立方结构的晶面构成,同时还有利于Pd的分散和负载,改善其催化活性位点;而Pd的存在同样有助于Cu的还原和负载;两种金属相互促进,与载体共同作用形成了性能更好的合金材料。 三、纳米PdCu/花状NiO(PdCu/F-NiO)的合成及其CO催化氧化性能。我们以常见的表面活性剂十六烷基三甲基氯化铵(CTAC)作为结构导向剂,Ni2+为中心金属离子,尿素溶液为沉淀剂,低温合成出分散性好、由9nm厚的纳米薄片组装构成的花状Ni(OH)2·xH2O。以这种花状Ni(OH)2·xH2O为前驱体,通过空气高温煅烧得到构型基本不变的花状NiO。接着对微米花状NiO进行了FE-SEM、XRD、TEM以及催化CO氧化性能等测试,结果表明得到的NiO属于斜方六面体晶系,漂亮的花型结构由表面带有孔洞的粗糙的约为9nm厚的薄片交错组装而成。以制得的单分散的花状NiO作为载体负载PdCu双金属合成复合催化剂催化CO氧化,该催化剂在常温条件下即对CO氧化表现出了良好的催化性能。 收起
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