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国家工程技术图书馆
2022年11月29日
摘要: 煤制天然气的核心技术是合成气的甲烷化过程。采用耐硫甲烷化工艺可实现煤制天然气短流程工艺,而开发高活性的耐硫甲烷化催化剂是其关键技术。 本文采用共沉淀方法制备了不同的复合氧化物载体,通过浸渍法制备了钼基催化剂。通过活性评价和表征,... 展开 煤制天然气的核心技术是合成气的甲烷化过程。采用耐硫甲烷化工艺可实现煤制天然气短流程工艺,而开发高活性的耐硫甲烷化催化剂是其关键技术。 本文采用共沉淀方法制备了不同的复合氧化物载体,通过浸渍法制备了钼基催化剂。通过活性评价和表征,发现 ZrO2-Al2O3复合载体效果最佳。对于ZrO2-Al2O3复合载体,进一步考察了三种不同制备方法(浸渍法、沉积沉淀法和共沉淀法)的影响。结果表明,共沉淀法制备的ZrO2-Al2O3载体负载Mo物种后,催化剂的耐硫甲烷化活性最高,且ZrO2的适宜含量为15wt.%,此时载体表面活性Mo物种的分散度和无定型程度最高。在25%ZrO2-75%Al2O3上考察了钼载量及助剂的影响。结果表明,当MoO3的负载量接近其单层分散阀值为20wt.%时,催化剂的活性最高;助剂NiO或CoO对催化剂的稳定性有明显的改善作用。 与传统的浸渍法相比,共沉淀法可使钼组分在较大的负载量下保持较高的分散度,因此论文还采用共沉淀法制备了MoO3/ZrO2催化剂。结果表明,MoO3的最佳负载量为25wt.%。进一步考察了水浴温度对催化剂耐硫甲烷化性能的影响,发现当水浴温度为65 ℃或85 ℃时,催化剂的耐硫甲烷化活性相当且均高于45 ℃制得催化剂的活性。另外,与共沉淀法制得的MoO3/Al2O3催化剂相比,MoO3/ZrO2催化剂具有较高的耐硫甲烷化活性,这是由于MoO3/ZrO2催化剂表面具有更多数量的活性Mo物种且其分散度较高。通过考察反应温度对MoO3/ZrO2催化剂耐硫甲烷化性能的影响,发现催化剂的活性随着反应温度的升高逐渐增加,甲烷的选择性也随之增加。 收起
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