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国家工程技术图书馆
2022年11月29日
摘要: Pt和Pt基纳米材料在燃料电池、传感器、石油化工和汽车工业等方面表现出良好的催化活性,因而受到人们广泛的关注。然而Pt的实际存储量很低、使用成本非常高。故而,降低成本、提高反应效率成为了Pt基纳米材料的研究重点。氨硼烷是一种很好的储氢材料... 展开 Pt和Pt基纳米材料在燃料电池、传感器、石油化工和汽车工业等方面表现出良好的催化活性,因而受到人们广泛的关注。然而Pt的实际存储量很低、使用成本非常高。故而,降低成本、提高反应效率成为了Pt基纳米材料的研究重点。氨硼烷是一种很好的储氢材料,在放氢量、稳定性等方面显示出潜在的商业化价值。Pt基催化剂对氨硼烷水解制氢有很高的催化活性,然而其有限的存储量及昂贵的价格影响了它的商业化进程。本文从Pt基催化剂的制备方法、结构组成及其对催化剂性能的影响等方面进行了研究,主要内容如下: 1.发展了一种简便而快速的方法合成尺寸可控的Pt纳米球,即H2PtCl6和金属盐溶液在常温下用N2H4·H2O还原,得到尺寸均一、分散均匀的Pt纳米球,并通过TEM和XRD对其产物的尺寸、形貌、组成和结构进行表征。同时研究了不同种类、不同价态的金属盐对反应过程的影响,发现二价金属盐主要对Pt纳米球的尺寸产生一定影响。同时研究了不同表面活性剂(PVP和CTAB)对反应产物形貌及结构的影响。 2.成功地发展了一种通用的、简单易行的方法,在水相中合成Pt-M(M=Fe,Co,Ni)双金属纳米颗粒。通过对表面活性剂和还原剂的对比优化,发现使用PVP和NaBH4的条件下可得到尺寸均一、分散均匀的纳米颗粒。通过TEM,XRD,XAFS对材料进行表征,证实该产物不是单一金属的简单混合,而是以Pt为基本结构的双金属纳米颗粒。将Pt-M(M=Fe,Co,Ni)纳米颗粒应用到氨硼烷的水解制氢中,结果表明:Pt-Ni(4∶1)纳米颗粒的催化活性是最高的,甚至超越了纯Pt的性能。同时通过XAFS对不同比例的Pt-Ni纳米颗粒的价态、结构等进行了深入分析,研究显示在Pt-Ni(4∶1)纳米颗粒中,存在着更多的金属态的Ni,有利于和金属Pt形成协同效应,增大反应的催化活性。 3.初步探索并合成具有核壳或中空笼状结构的Pt-M(M=Fe,Co)双金属纳米材料。比如:Pt-Co核壳结构、Pt-Fe的双金属纳米球及Pt-Fe的双金属中空纳米球。其中Pt-Co核壳结构在氨硼烷分解中表现出良好的催化性能。 收起
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