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国家工程技术图书馆
2022年11月29日
摘要: 本论文系统研究和表征了以碳纳米管为载体的钯系催化剂——Pd/CNTs,该催化剂不经过成型直接在蒽醌加氢制备双氧水,硝基苯液相加氢制备苯胺和偶氮苯体系中进行了效果评价,取得了很好的结果,证明了Pd/CNTs催化剂是一种很有潜力的液相加氢催化剂。 ... 展开 本论文系统研究和表征了以碳纳米管为载体的钯系催化剂——Pd/CNTs,该催化剂不经过成型直接在蒽醌加氢制备双氧水,硝基苯液相加氢制备苯胺和偶氮苯体系中进行了效果评价,取得了很好的结果,证明了Pd/CNTs催化剂是一种很有潜力的液相加氢催化剂。 本文研究和表征了不同还原方法、钯含量等制备的Pd/CNTs催化剂的催化性能,探讨了各种工艺条件对Pd/CNTs蒽醌加氢、硝基苯加氢反应性能的影响,并对催化剂的稳定性进行了初步考察,确定了最佳的催化剂制备条件、蒽醌加氢反应和硝基苯加氢条件。利用红外分析、BET分析、XRD、TEM和XPS等多种表征手段对碳纳米管为载体的Pd/CNTs催化剂进行了物化性质、比表面积、纳米钯的尺寸及存在价态等研究。 结果表明甲醛作为还原剂进行液相还原比葡萄糖和甲酸钠作为还原剂制得的催化剂催化性能高,其中当钯含量高于0.56 wt%时催化剂具有较高的催化活性。稳定性考察实验证明Pd/CNTs催化剂的重复使用性能较好。TEM和XRD表征结果表明,沉淀液相还原制得的Pd/CNTs催化剂中纳米Pd粒子的粒径约为4.7nm,纳米Pd主要以Pd0的形式存在。在蒽醌加氢反应中,t=50℃,氢气压力0.3 MPa,流量40 mL/min的实验室反应条件下,其活性可达每克钯800g/h(以双氧水计),即使在常压下,其活性每克钯也能达到400g/h,远优于现有工业催化剂。硝基苯加氢中,高温加氢制苯胺和低温生成偶氮苯都具有良好的转化率和选择性。 收起
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