摘要: 本文在阐述国内外Mg2Si1-xSnx基热电材料研究进展的基础上，选用低温固相反应法结合SPS快速致密化技术合成了Mg2Si1-xSnx单相化合物，研究了固相反应和SPS工艺制度对化合物物相的影响，研究了Sn固溶量、Sb掺杂量及SPS工艺制度对化合物热电性能的影响规... 展开 本文在阐述国内外Mg2Si1-xSnx基热电材料研究进展的基础上，选用低温固相反应法结合SPS快速致密化技术合成了Mg2Si1-xSnx单相化合物，研究了固相反应和SPS工艺制度对化合物物相的影响，研究了Sn固溶量、Sb掺杂量及SPS工艺制度对化合物热电性能的影响规律，得到如下结论： ⑴采用一步固相反应法，在823K固相反应8～10h结合SPS制备出单相Mg2Si化合物，在873K反应24h结合SPS制备出单相MgSn化合物；采用两步固相反应法在923～973K反应24～80h得到单相Mg2Si1-xSnx(0<x<1)固溶体化合物。物相检索显示，得到Mg2Si1-xSnx(0≤x≤1)单相化合物，随Sn固溶量增加，化合物谱峰朝低角度方向偏移，同时，x=0.2、0.4和0.6组分化合物谱峰严重宽化，为非连续固溶体组分化合物。随Sn固溶量增加，材料电导率增加，Seebeck系数绝对值降低；材料晶格热导率先降低后增加，当x=0.4时化合物晶格热导率值最低，在300～820K仅为1.2～2.1Wm-1K-1；x=0.2时化合物在640K获得最高ZT值0.16,相比目前报道Mg2Si1-xSnx化合物的最高ZT值提高了近23％。 ⑵使用手套箱辅助固相反应合成操作，合成了一系列Sb掺杂的Mg2Si0.6-ySn0.4Sby(0≤y≤0.015)化合物，不同Sb掺量的化合物均为单相化合物。室温载流子浓度随Sb掺入量增加先增加后减小，在y=0.0125获得最大值，表明Sb在Mg2Si0.6Sn0.4化合物的固溶极限可能在y=1.0125附近。Sb的掺入显著提高材料的热电性能，随Sb掺入量增加，产物电导率先增加后降低，Seebeck系数绝对值先降低后升高，功率因子先增加后降低，热导率先增加后降低，ZT值先增加后降低，变化的拐点均为y=0.0125；y=0.0125组分在860K获得最大热电优值ZT达1.11，为目前这个组分报道的最高值。SPS工艺优化能显著提高化合物的热电性能，对Mg2Si0.5925Sn0.4Sb0.0075化合物，通过优化SPS温度制度来优化材料的热电性能，4＃样品在773～973K缓慢升温，后续一个快速烧结阶段，获得最高热电优值，在780K获得最大热电优值ZT达1.16，相比上一节同一组成化合物获得最高热电优值1.0，提高了近16％。 收起