摘要: 纳米粒子是介于原子和体相之间的特殊中间态,具有不同于常规材料的光、电、磁和催化等特性.目前,有关纳米粒子的催化研究已经引起了广泛关注,而纳米催化研究首先需要能够制备单一分散且稳定的纳米粒子,这也是许多催化研究尚待解决的一个重要课题.本文... 展开 纳米粒子是介于原子和体相之间的特殊中间态,具有不同于常规材料的光、电、磁和催化等特性.目前,有关纳米粒子的催化研究已经引起了广泛关注,而纳米催化研究首先需要能够制备单一分散且稳定的纳米粒子,这也是许多催化研究尚待解决的一个重要课题.本文重点在于寻找合适的具有单一孔径分布且可调的无机载体,以获取不同粒径,单一分散且稳定的纳米银催化剂.主要研究内容及结论包括: (1)利用不同碳数直链烷烃对介孔硅基材料的结构控制进行了详细的研究,找到了烷烃碳数与结构转变温度的规律. (2)以不同碳数的直链烷烃为扩孔剂,通过控制初始反应温度,对具有六方有序介孔材料的孔径控制进行了详细的研究,得到了一系列不同孔径的介孔材料. (3)采用浸渍、改性的浸渍、选择性嫁接等不同制备方法,对有序介孔硅基材料孔道内组装高分散银纳米粒子进行了详细而深入的研究.发明了一种固载还原剂进行原位还原方法,可以将高度分散的纳米银有效地组装进入介孔材料的孔道内部,并利用孔径限制作用得到了不同粒径尺寸的纳米银粒子.同时还采用原位透射电镜和原位XRD技术对孔道限制的纳米银粒子的热稳定性做了进一步的研究,发现孔道的限制作用对于稳定纳米银粒子起到了十分重要的作用. (4)研究了介孔孔道限制的纳米银的催化特性,发现纳米银粒子在解离吸附分子氧生成O<'γ>的过程中与粒子的尺寸有关,即纳米银粒子的尺寸越小解离分子氧成O<'γ>的能力越强.更重要的是这种解离吸附分子氧生成O<'γ>的尺寸效应在低温一氧化碳,中温甲醇选择氧化以及高温甲烷氧化偶联反应中进一步得到了有力证明. 收起